机器学习可以揭示氧化石墨烯的真实结构

氧化石墨烯纳米薄片的实际结构是什么？这个问题对于在实际应用中优化碳材料的性能非常重要，澳大利亚CSIRO的研究人员现在已经尝试使用机器学习来回答它。他们使用了20000多种可能的结构候选物来找到真正具有代表性的模型，并且与现有的预测技术有很大不同。

氧化石墨烯（GO）是一种亲水的2D氧化形式的石墨烯（一层碳，厚度仅为一个原子层），带有氧官能团，可修饰并破坏该材料的sp2 基面，尺寸从几纳米到几毫米不等。GO结构的第一模型是在1939年提出，建议将氧结合至由环氧（1,2-醚）的六方碳片和具有式C2O，研究人员一直在不断修订本模型，因为，考虑到例如存在轴向结合的官能团，这些官能团会扭曲平坦的GO结构。

1998年，科学家提出了Lerf-Klinowski模型。在GO的描述中，所有碳环都是完美的六边形，并且基本上忽略了由官能团或固有波纹引起的平面外空间变形。尽管具有指导意义，但是该模型是相当有限的，并且它与通过GO的计算建模或通过电子显微镜图像获得的结构在很大程度上也不一致。

无监督机器学习技术

CSIRO Data61 的Amanda Barnard领导的研究人员现在已经使用他们实验室中开发的新聚类算法重新研究了GO的结构，并预测了真正代表该材料的质心结构。为了提取原型，他们根据1994年Cutler和Breiman提出的无监督算法进行了分析。

“从理论上讲，原型分析技术可以在材料特征空间中的数据云凸包边界上找到点，”研究主要作者本雅明·莫特瓦利（Benyamin Motevalli）解释说。“这意味着所有可能的候选材料都可以描述为这些原型（纯）点的线性组合。该方法甚至可以预测未包含在数据集中的原型结构。”

输入数据

研究人员通过创建各种薄片尺寸和形状来收集输入数据。然后，他们改变了薄片中的氧气浓度，并添加了不同的化学基团，它们以不同的方式分布。

这些样品包含羟基，醚基，双键，脂肪族（环己烷）基团以及明显超出Lerf-Klinowski模型的面外扭曲（由缺陷引起）。

该团队包括四种不同的薄片形态：六边形（49.5％），三角形（14.3％），矩形（30.5％）和菱形（5.7％）。每个样品中的原子总数在191至1949之间变化，包括C，H和O原子。

Motevalli解释说：“氧基团的密度和分布在获得GO特性方面起着重要作用，因此，对于24种原始原始石墨烯纳米薄片，我们采样了许多O / H浓度，每种浓度都有数百个随机分布。” 在每种情况下，O / C比率在4.05％至52.08％之间，H / C比率在2.22％至49.26％之间。

28个结构可替代20396个样品

使用这种方法，研究人员确定了三个代表性的GO纳米薄片，它们是223维空间中的“平均”结构。

他们还说，他们还确定了25个“纯” GO纳米薄片结构，这些结构捕获了开始时整个20396个数据集的所有复杂性和多样性。这25个结构可以用作线性组合来表示整个集合。

Motevalli说：“这28个结构（25个结构和3个基因型）一起可以替代20396个样品，而不会丢失任何信息。” “它们也可以用作具有正确化学成分的单一模型结构。”

消除猜测和偏见

他解释说：“我们的20396 GO纳米片结构需要多年的工作和超过3000万个核心超级计算机小时才能生成电子结构。” “将这一集合简化为28个最重要的结构，将使其他研究小组能够在这段时间内做出具有代表性且可靠的GO预测。”

他补充说，该方法还消除了GO计算模型中的猜测和偏见，并提供了基准测试所需的一致性。“如果所有从事GO研究的研究人员都使用相同的模型结构，那么我们可以轻松地比较和关联来自世界各地实验室的结果。”

研究人员计划使用监督机器学习来探索GO结构和属性之间的关系，并预测不同类型的样品在不同条件下和不同应用中应如何表现。“例子包括电荷转移特性，或研究缺陷和畸变的作用以及它们如何影响容错，” Motevalli说。