
浙江大学地球科学学院李卫军在Nature Communications最新文章!发现“多核”黑碳气溶胶,是全球气候模型中缺失的吸光增强效应的重要来源
黑碳气溶胶是影响地球气候系统的关键因子,但其气候效应评估长期存在一个巨大谜团:全球模型模拟的黑碳吸光能力(BC AAOD)始终比观测值低约50%。打破传统单一核壳结构,我们首次发现长距离传输的野火烟雾中存在大量具有多碳核结构的颗粒。基于大气模式+AI,把多核模型嵌入全球模式,发现提升了BC AAOD模拟的19%。

图1 云南野火季观测基本情况
多碳核颗粒的发现直接挑战了已有研究认为的以凝结主导的黑碳老化机制,首次在外场中为碰并老化机制提供了观测证据(图1)。碰并的随机性和尺寸依赖性,主导了Dp>400 nm以上颗粒的混合态(Dp/Dc)变化,碰并机制对于老化的贡献不应该在模式评估和观测解析中被忽略(图2)。此外,已有研究广泛认为厚包裹的黑碳来自生物质燃烧的大黑碳在传输过程中极端老化,而本研究进一步指出并不仅是充分的老化时间,更是由于碰并的存在导致多个含黑碳颗粒合并成一个积聚模态的颗粒,从而颗粒中黑碳累计的当量直径Dc > 200 nm,而基于质量或者光学的在线仪器不能从Dc反推碳核数。

图2 含黑碳颗粒混合状态的尺寸特征以及碳核数的变化

图3 Core-Shell Mie、DEMA-Mie以及DDA模拟结果对比以及电场模拟表征颗粒内部能量的非中心分布特征
本研究进一步指出,将黑碳质量集中在颗粒中心会导致低估光吸收,尤其是对于Dp > 400 nm且Dc > 200 nm的颗粒。散射气溶胶的透镜效应,实质上是能量在颗粒内汇聚。本研究创新性地利用电场模拟技术,发现透镜效应的效果在颗粒内具有非中心性,尤其是对于Dp > 400 nm的颗粒(图3)。当黑碳以多核的形式存在时,更容易与聚集的能量发生作用,从而表现出相比核壳结构更高的光吸收增强(Eabs)。

图4 基于可解释机器学习建立多碳核光吸收增强的预测模型和影响因素分析
本研究基于可解释机器学习方法,分别建立含有碳核数和不含有碳核数的机器学习模型。SHAP值的系统性对比分析发现,碳核数对于Eabs_DEMA的非线性影响,在机器学习中完全可以被Dp > 400 nm且Dc > 200 nm的分类变量联合代理,即M1×M2=1(图4)。本研究采用CAM-ATRAS模式,对40种不同粒径段和包裹层厚度的积聚模态气溶胶开展模拟,并耦合上述机器学习模型,离线计算黑碳吸收性气溶胶光学厚度(BC AAOD)。多碳核颗粒的存在可以在全球范围了提供干气溶胶的BC AAOD 19%,受大气柱中Dp > 400 nm且Dc > 200 nm(即M1×M2=1)颗粒的数量正向驱动。更重要的是,这种影响主要集中在野火及其下游地区,例如东南亚-中国西南、南亚-青藏高原,南非-大西洋,北美等地区(图5)。

图5 野火对于区域大气吸收性气溶胶光学厚度的影响
本研究实现了从单颗粒微观观测到全球气候效应的跨尺度关联,不仅解释了长期缺失的吸光增强效应,也为改进地球系统模型中对黑碳气候效应的模拟提供了新的视角。这项研究强调,未来气候模型必须考虑气溶胶碰并过程以及黑碳颗粒的复杂混合结构(尤其是多核结构),才能更准确地评估黑碳辐射强迫,为气候治理与全球合作提供更坚实的大气科学决策支持。
论文信息:
l多碳核颗粒光学与全球模拟
Chen, X., Li, W. et al. Locating the missing absorption enhancement due to multi-core black carbon aerosols.Nature Communications 16, 10187 (2025).
https://doi.org/10.1038/ s41467-025-65079-2
l碰并机制的理论推导与讨论
Chen, X., Li, W. et al. Quantifying evolution of soot mixing state from transboundary transport of biomass burning emissions. iScience 26, 108125, (2023).
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2589004223022022
l近源非球形混合结构的全球辐射影响
Wang Y., Chen X., Li, W. et al. Improved representation of black carbon mixing structures suggests stronger direct radiative heating. One Earth 8, 101311, (2025).
l基于透射电镜建立黑碳单颗粒的三维仿真光学模型
Wang, Y., Li, W. et al. Constructing shapes and mixing structures of black carbon particles with applications to optical calculations. Journal of Geophysical Research: Atmospheres 126, e2021JD034620, (2021).
模型参见:李卫军课题组网页:https://person.zju.edu.cn/liwj
特别感谢美国斯坦福大学Mark Z. Jacobson教授提供DEMA-Mie理论的算法,日本名古屋大学Hitoshi Matsui教授提供CAM-ATRAS模式模拟。本研究得到了以色列魏茨曼科学研究所Yinon Rudich、英国伯明翰大学时宗波、香港教育大学Joseph Ching、韩国仁荷大学Hanjin Yoo和Ki-Joon Jeon、中国科学院吴枫等海内外专家学者共同参与。研究得到中国国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、中国博士后面上基金等项目资助。
第一作者:陈曦垚,浙江大学地球科学学院博士后,以透射电子显微镜(TEM)为基础,综合利用大数据方法和数值模拟,研究碳质气溶胶的大气老化与环境效应。长期从事气溶胶混合态观测与数值模拟、环境健康与经济管理、重金属环境行为研究,在《Nature Communications》、《iScience》、《Journal of Cleaner Production》、《Environmental Pollution》、《Science of the Total Environment》、《中国环境科学》等期刊,以第一/通讯作者发表论文9篇。担任Environmental Impact Assessment Review、JGR:A、JES、ERL、AE等SCI和SSCI期刊审稿人。
通讯作者:李卫军,浙江大学“百人计划”特聘研究员,地球科学学院大气科学系系主任、博士生导师,获得国家优秀青年基金项目资助。主要从事大气化学和大气气溶胶单颗粒研究方向,从微观角度揭示颗粒物表面及内部的物理化学特性。目前获相关仪器发明专利共5项和2项软件著作权。在Science, Nature Communications, National Science Review, Science Advances, One Earth, PNAS, Communications Earth & Environment, npj Climate and Atmospheric Science, Environment Science and Technology (letter), iScience等杂志上发表论文140余篇,独立完成出版中英文双语专著1部,参与国际专著撰写1部,H指数为54,入选2023, 2024, 2025年全球前2%顶尖科学家榜单。目前为 Atmospheric Environment 副主编,Journal of Environment Sciences 青年主编,《环境科学研究》编委。
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