XCuVZ 等原子四元Heusler化合物的磁性与霍尔输运

First-Principles Investigation of Magnetic and Hall Transport Phenomena in XCuVZ (X = Fe, Co, Ni; Z = Al, Sn, Sb)

导读 导读：通过第一性原理计算系统研究了XCuVZ等原子四元Heusler化合物的结构、磁性和霍尔输运性质。三种原子排列（Type I/II/III）展现出丰富的磁性基态——铁磁、反铁磁、亚铁磁、半金属和非磁相。CoCuVSb（Type II）接近半金属性，Type III FeCuVIn的霍尔电流极化率高达5479%。该工作为通过结构工程定制自旋电子学材料提供了重要指导。

Heusler合金：自旋电子学的多功能平台

• Heusler合金是一类庞大的金属间化合物家族，自1903年发现Cu₂MnSn以来，已有数千种Heusler相被报道

• 功能多样性：半金属性、铁磁/亚铁磁性、形状记忆效应、高居里温度、可调拓扑态

• 等原子四元Heusler（EQH）化合物MXYZ：四个晶体学位点各被不同元素占据，形成LiMgPdSn型（F-43m）结构

• 三种结构变体：Type I、Type II、Type III——原子排列方式深刻影响磁性和输运性质

• 半金属材料：一个自旋通道金属性，另一通道半导体性 → 100%自旋极化传导电子

XCuVZ体系：磁性、拓扑与霍尔输运的交汇

• 研究范围：X = Fe, Co, Ni（3d过渡金属）；Z = In, Sn, Sb（sp主族元素）

• Fe/Co在X位提供强磁矩，Ni提供弱自旋极化，V常携带负自旋矩促进自旋补偿

• Cu的闭壳层电子构型使其磁矩可忽略，充当非磁性间隔

• 核心目标：揭示原子有序和化学取代如何协同调控磁性基态、反常霍尔电导率（AHC）和自旋霍尔电导率（SHC）

• 应用前景：半金属性+大AHC/SHC → 自旋注入、磁传感、自旋扭矩器件

反常霍尔效应与自旋霍尔效应的物理基础

• 内禀AHE：自旋-轨道耦合使自旋向上/向下电子获得相反的反常速度 → 铁磁体中净横向自旋极化电流

• 内禀SHE：非磁体系中相等自旋布居下，反常速度产生纯自旋流——无耗散

• 霍尔电流极化率P_H可超过100%（±∞），因为自旋分辨霍尔电流可反向流动

• 自旋-电荷转换效率 η = |(2e/ħ)I_S/I_C|：纯自旋流η=1，纵向电流η=0~1

• Wannier插值方法：克服直接k点采样的计算瓶颈，实现160×160×160密集网格

• DFT计算：VASP，PBE-GGA泛函，平面波截断能350 eV

• k点采样：Γ中心12×12×12 Monkhorst-Pack网格

• 收敛判据：总能收敛至1.0×10⁻⁶ eV；结构优化至Hellmann-Feynman力<0.01 eV/Å

• 形成能：E_f = E_tot − (E_bulk_X + E_bulk_Cu + E_bulk_V + E_bulk_Z)

• 内聚能：E_coh = ΣE_atom − E_tot，用于评估合金稳定性

• AFM态：2×2×2超胞（4个公式单元），X或V原子层内铁磁排列、层间反铁磁排列

• Wannier90包：通过Bloch波函数的幺正变换构建最大局域化Wannier函数

• 插值优势：对能带能量和矩阵元素进行高精度插值，不受紧束缚模型有限基组限制

• AHC：Berry曲率在160×160×160密集k网格上的积分，另加5×5×5自适应细化网格

• 自旋分解：σ_H↑_xy和σ_H↓_xy由SHC和AHC通过线性方程组解出

• 注意：自旋向上/向下分解仅对轻元素金属严格成立（SOC混合自旋翻转分量小）

形成能定义——评估合金的相对稳定性

内禀反常霍尔电导率的Kubo公式——Berry曲率Ω_z(k)在Brillouin区的积分

霍尔电流自旋极化率，P_H可超过±100%

态密度自旋极化率，半金属材料P_D=±1

图1 | XCuVZ EQH化合物的三种晶体结构。(a) Type I、(b) Type II、(c) Type III原子排列。X（蓝色）、Cu（棕色）、V（红色）、Z（粉色）。不同原子排列深刻影响磁性和输运性质。

• Type I中Fe/Co占据X位：常稳定AFM或FM基态，取决于Z元素

• FeCuVIn（Type I）：AFM基态，Fe磁矩2.520 μ_B，V负磁矩−1.685 μ_B

• CoCuVSb（Type I）：FM基态，总磁矩2.442 μ_B，V贡献1.803 μ_B（主导）

• NiCuVIn（Type I）：少数NM基态化合物——Ni弱极化<0.5 μ_B

• 磁化能ΔE = E_FM,AFM − E_NM：大多数化合物显著偏磁有序态

• Type II展示最丰富的磁性行为：AFM、FiM、FM、NM、HM

• CoCuVSb（Type II）：接近半金属，整数总磁矩2.000 μ_B，自旋向下DOS在费米面处被抑制

• 间接自旋向下带隙约0.4 eV——半金属性的标志

• FeCuVSn（Type II）：AFM基态，Fe和V磁矩几乎完全补偿

• CoCuVIn（Type II）：NM基态——Co和V的磁矩充分淬灭

Type III结构：弱磁性与FiM稳定性

• Type III整体磁化较弱，倾向于AFM或FiM稳定性

• FeCuVZ（Type III）：AFM基态，Fe大正磁矩 + V大负磁矩 → 自旋补偿，总磁矩接近零

• 例如FeCuVSn（Type III）：总磁矩仅0.560 μ_B，Fe=2.483 μ_B，V=−1.697 μ_B

• CoCuVZ（Type III）：FiM基态，磁矩从CoCuVIn的0.062 μ_B到CoCuVSn的0.118 μ_B

• 关键结论：原子有序和化学取代可定制FM/FiM/AFM/NM基态

图2 | CoCuVSb三种原子有序下的自旋分辨电子能带结构（左）和态密度（右）。Type I（上）：正常磁性金属；Type II（中）：接近半金属，自旋向下带隙~0.4 eV；Type III（下）：弱流动铁磁性。

图4 | Type III FeCuVSb的电子能带结构与Berry曲率。(a) Berry曲率投影到能带上（色标：−2.0到2.0），下方为Ω_z(k)沿高对称路径。(b) 细化色标（−0.75到0.75）揭示更精细的Berry曲率特征。

• CoCuVZ化合物持续展示较高AHC，特别是Z=Sb或Sn时——重p区元素通过更强SOC增强Berry曲率

• NiCuVZ化合物AHC显著降低——反映其较小的磁矩和减弱的交换劈裂

• Type I FeCuVIn：AHC=−637.48 S/cm，SHC=−238.46 ℏ/e·S/cm

• Type I NiCuVSn：AHC=−628.99 S/cm，SHC=262.38 ℏ/e·S/cm

• Type III CoCuVSb：AHC=482.47 S/cm（最大正AHC之一）

• 结构敏感性：同组分不同原子排列的AHC差异巨大（如FeCuVIn：Type I −637 vs Type III −8.7 S/cm）

• Type II CoCuVSb（半金属）：P_H=−99.4%，η=0.99 → 几乎纯自旋霍尔电流

• Type III FeCuVIn：P_H=5479.1%，η=54.79 → 巨大的霍尔电流极化率

• Type I CoCuVIn：P_H=1500.1%，η=15.00

• 含In化合物普遍展示极大P_H值（>500%），与费米面附近特殊电子结构有关

• Co基化合物中η常略大于1 → 霍尔电荷电流可作为高效自旋电流源

• Type I FeCuVIn：Berry曲率由大且同号贡献主导 → 建设性叠加 → 大AHC

• Type III FeCuVIn：正负Berry曲率交替出现、量级相当 → 强烈抵消 → AHC被抑制

• 根源：SOC诱导d_xz/d_yz或d_xy/d_x²−y²轨道混合 → 费米面位于t_2g流形中时最大化AHE/SHE

• 晶格对称性破缺和轨道杂化显著重塑Berry曲率轮廓 → 结构工程控制反常输运

SHC与AHC的线性关系——自旋分辨霍尔电导率σ_H↑_xy和σ_H↓_xy由SHC和AHC解出

图5 | XCuVZ Heusler合金的声子谱。(a) Type I NiCuVSb、(b) Type III FeCuVIn、(c) Type III FeCuVSn。无虚频模式证实动力学稳定性。

• 力学稳定性判据C₁₁>C₁₂：仅Type I CoCuVSn/CoCuVSb/NiCuVSn/NiCuVSb等满足

• DFPT声子谱：Type I NiCuVSb、Type III FeCuVIn、FeCuVSn无虚频 → 动力学稳定

• 立方结构的不稳定性在NiCoMnZ体系中也曾报道——外部稳定机制（应变工程、化学取代、外延生长）可能必要

硬件

人工智能

算法

研究发现XCuVZ等原子四元Heusler化合物具有丰富的磁性与霍尔输运特性。CoCuVSb（TypeII）呈现近半金属性，自旋向下带隙达0.4eV；TypeIIIFeCuVIn霍尔电流极化率高达5479%。通过第一性原理计算揭示了原子排列方式对磁性基态和反常霍尔电导率的显著影响，为自旋电子学器件设计提供了新材料选择。

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