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突破传统局限性:实现椭圆偏振高次谐波生成

​高次谐波生成 (HHG) 是一种迷人的非线性光学过程,其中强激光脉冲与原子或分子相互作用,迫使它们发射频率远高于原始激光频率的光。这些高次谐波频率延伸到极紫外甚至软X射线区域的电磁谱中,为原子秒科学、超快光谱学和原子级材料操纵领域的先进应用打开了大门。

然而,HHG的一个历史局限性是生成光的偏振状态。传统上,HHG一直局限于产生线性偏振光。然而,由于其在探测和控制物质电子动力学的超快时间尺度上的潜在应用,椭圆偏振光的产生一直是研究的热点。最近的一篇论文提出了一种新方法来实现椭圆偏振高次谐波,从而解决了这一限制。

光波通常被描述为横波,其中电场垂直于传播方向振荡。在线性偏振光中,电场在一个平面内振荡。另一方面,椭圆偏振光具有更复杂的电场,它会随着时间的推移描绘出一个椭圆。椭圆长轴和短轴的比值决定了椭圆度,圆偏振是椭圆坍缩成圆的一种特殊情况。

椭圆偏振在各种科学探索中提供了独特优势。它允许对光与物质的相互作用进行选择性控制,使研究人员能够操纵材料或分子的特定特性。例如,在阿秒科学中,控制高次谐波的椭圆度的能力可以影响原子和分子的电离动力学。

传统上,HHG 依赖于强烈的线性偏振激光脉冲。这些脉冲使目标气体或材料电离,然后释放的电子随后被激光场反复驱动。这种来回运动导致发射高次谐波辐射。然而,线性偏振光与电子之间相互作用的对称性固有地导致高次谐波与驱动激光的线性偏振相同。

研究人员最近通过使用两个短交叉偏振激光脉冲的配置实现了生成椭圆偏振高次谐波的突破。在这种方法中,一个脉冲(基频)具有较强的强度和特定的线性偏振。另一个脉冲(二次谐波)具有较弱的强度和与第一个垂直的线性偏振。

成功的关键在于仔细优化这两种脉冲的特性,在两种脉冲的频谱成分之间实现特定的匹配。较强脉冲频谱中的最小值(低强度)需要与较弱交叉偏振脉冲频谱中的最大值(高强度)重合。这种特定对齐允许在与目标相互作用期间从两个偏振方向获得更平衡的贡献,最终导致生成椭圆偏振高次谐波。

该论文提出了数值计算,证实了这种方法的可行性。结果表明,使用短交叉偏振脉冲产生的偶次谐波表现出明显的椭圆度。然而,奇数谐波仍然保持大部分线性偏振。这一发现与以往的实验观察一致,解决了理论预测与实验数据之间的矛盾。

总而言之,这项研究代表了HHG领域的重要进展。通过采用具有定制偏振的短脉冲,证明了一种可以实现椭圆偏振高次谐波的可行途径。这为阿秒科学、先进光谱学、材料表征和其他依赖于在原子和分子水平上操纵光-物质相互作用的领域,开辟了新的科学探索和潜在的技术突破的道路。

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