为提高高压钠离子电池(SIB)的循环寿命,迫切需要稳定电极界面。其中,与电子泄漏相关的负极固体电解质界面(SEI)生长和不稳定的正极电解质界面(CEI)导致其高电压下容量衰减。然而,溶剂化-相间-性能关系尚未得到充分解决。
在此,北京大学庞全全、同济大学杨孟昊、西安交通大学滑纬博等人报道了一种协同溶剂化策略即通过结合多样化助溶剂的电解质设计来稳定界面。基于此,4.3V的Na3V2O2(PO4)2F (NVOPF) 正极可实现显着的循环稳定性,在 1 C 下 3000 次循环后容量保持率为 83.3%。同时,通过减少电子泄漏Na2CO3的形成来抑制SEI的生长进而实现硬碳(HC)负极的长循环稳定性。此外,组装好的 NVOPF||HC 全电池可实现优异的倍率性能(高达 15 C)和超过 500 个循环的稳定性。
图1. 电池性能
总之,该项工作中CEI 和 SEI 成分和结构是通过基于羧酸酯和 SN 电解质定制的。其中,富含 NaF 的SEI表现出均匀性和机械稳定性同时抑制 Na2CO3 的形成。此外,由 SN 和 FEC 分解产生的富含 F-/N-无机物的 CEI 协同产生薄且坚固的 CEI。 因此,具有定制 CEI 的 NVOPF 电池在 1 C 下3000 次循环中实现了 83.3% 的容量保持率,并且 NVOPF||HC 的全电池在 1 C 的电流密度下维持了 500 多次循环。该项工作展示了一种有前途的协同溶剂化策略,以稳定具有所需厚度和成分的电池界面以实现高能量密度SIB在恶劣条件下稳定运行。
图2. 界面分析
Long-Life High-Voltage Sodium-Ion Batteries Enabled by Electrolytes with Cooperative Na+-Solvation, Advanced Functional Materials 2024
DOI: 10.1002/adfm.202403138
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