构型与性能关系！何冠杰Nature子刊：中性介质中高效合成H2O2！

第一作者：Longxiang Liu, Liqun Kang, Jianrui Feng

通讯作者：Ivan Parkin, 何冠杰

通讯单位：伦敦大学学院

论文速览

本文报道了一种原子分散的不对称钴催化剂（CoNCB），用于在中性介质中高效生产过氧化氢（H2O2）。通过电化学方法，实现了两-电子氧还原反应（2e- ORR），提供了一种替代能源密集型蒽醌工艺的有前景的方法。研究的M-N-C电催化剂由原子分散的过渡金属和氮掺杂碳组成，在中性电解液中展示了显著的H2O2生产活性和选择性。

特别是，具有不对称Co-C/N/O构型的CoNCB材料在所制备的M-N-C电催化剂中表现出最高的H2O2生产活性和选择性。通过X射线吸收精细结构光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算研究，阐明了与广泛认可的正方形对称Co-N4构型相比，不对称Co-C/N/O构型的优越性。

图文导读

图1：不对称Co-C/N/O结构的示意图

图2：形态和结构特征

图3：CoNCB材料的EHPP活性和选择性

图4：电化学流动电池的性能

图5：DFT计算

总结展望

本研究首次揭示了在中性介质中研究电化学H2O2生产（EHPP）的重要性，并强调了设计与表征传统退火M-N-C催化剂的挑战。通过表面工程策略合成了一系列超低载量的3d过渡金属M-N-C电催化剂。CoNCB材料的电化学评估显示了卓越的EHPP性能，实现了0.76 V的正起始电位和超过95%的高H2O2选择性。

此外，实现了超高的质量活性（6.1×105 A gCo-1 at 0.5 V）。通过流动池评估了CoNCB材料的实际应用，H2O2生产率达到4.72 mol gcatalyst-1 h-1 cm-2。实验和计算研究进一步揭示了Co-C/N/O构型与观察到的性能之间的相关性，突出了不对称Co-C/N/O构型相对于正方形对称Co-N4构型的优越性。本工作为评估催化剂的电子构型提供了新视角和方法论指导，并推进了中性介质中EHPP领域的研究。

文献信息

标题：Atomically dispersed asymmetric cobalt electrocatalyst for efficient hydrogen peroxide production in neutral media

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48209-0