北理工陈人杰/罗冲，最新Angew：超稳定！循环4500小时！

第一作者：Yafei Guo

通讯作者： 陈人杰、罗冲

通讯单位：北京理工大学

论文速览

人工界面提供了一种控制水系锌基电池中锌枝晶和表面腐蚀的综合方法。然而，由于锌沉积/剥离过程中体积持续变化，传统的界面层无法始终如一地适应枝晶表面，这导致不受控制的枝晶生长和析氢。本论文提出了一种新型的动态共价键智能人工界面，用于调控锌在锌离子电池中的沉积/剥离行为，以提高电池的高性能。研究团队发现，动态共价键在不同电流密度下对锌沉积具有“双面效应”，能够在低电流密度下自适应重排网络结构，减少体积变化带来的析氢反应，同时在高电流密度下通过增强机械强度来抑制锌枝晶的生长。通过这种智能界面，组装的对称电池能够在4500小时内稳定循环，而PBSC@Zn||V2O5软包电池展示了超过170 mAh g-1的比容量。这项研究为锌阳极界面工程提供了创新方法，显著提升了电池的循环性能。

图文导读

图1：聚硼硅氧烷(PBS)的合成过程以及动态共价B-O键的可逆结合/解离行为。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析确认了PDMS和硼酸的成功交联，并通过流变学测试展示了PBS在不同剪切频率下的力学性能转变。

图2：通过扫描电子显微镜(SEM)和能量色散谱(EDS)展示了PBSC界面层在锌阳极上的形貌和元素分布，以及原子力显微镜(AFM)表征PBSC改性层的表面形貌和模量。

图3：通过循环伏安法(CV)曲线、计时电流法(CA)曲线和库仑效率曲线展示了PBSC改性锌阳极在锌||铜不对称电池中的电化学反应动力学和循环性能。

图4：SEM图像和原子力显微镜(AFM)PBSC表征改性锌阳极在不同电流密度下锌沉积的表面形貌，并通过原位光学显微镜图像展示了动态锌沉积过程。

图5：PBSC改性锌阳极与V2O5正极组成的全电池的电化学性能。

总结展望

本研究成功开发了一种自适应且具有剪切增稠特性的PBSC智能界面层，有效抑制了锌阳极的析氢反应，并实现了锌的均匀致密沉积。动态B-O键的可逆结合/解离增强了局部结构完整性，有效阻止了锌枝晶的持续生长，并保证了充足的锌离子传输。因此，PBSC改性的锌阳极展现了卓越的循环稳定性，能在1 mA cm-2的电流密度下超过4500小时稳定循环，即使在10 mA cm-2的高电流密度下也能达到1500小时的运行寿命。此外，PBSC@Zn||V2O5软包电池展示了超过170 mAh g-1的比容量，证明了其在实际应用中的潜力。动态共价键改性界面为调控离子传输和设计无枝晶金属阳极提供了新的途径，为锌离子电池的实际应用带来了巨大的希望。

文献信息

标题: Dynamic Covalent Bonds Regulate Zinc Plating/Stripping Behaviors for High-Performance Zinc Ion Batteries

期刊: Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202406597