AEM：通过封装策略控制结构脆弱性实现耐用的锂金属参比电极

作为一种有效的解耦和量化工具，参比电极（REs）被广泛用于高性能和高安全性锂（Li）电池的开发。然而，鉴于多场相互作用的复杂性，在实际电池系统中构建耐用的参比电极仍具有挑战性。

在此，北京理工大学黄佳琦、闫崇等人确定了工作电池中金属锂REs的两阶段失效机制，其中包括空间再分布行为导致的活性材料损失期和基于混合势理论的加速失效期，两者均极大地威胁了REs的动态使用寿命。此外，作者还提出了有针对性的封装策略，以控制锂金属REs的结构脆弱性问题。与未改性的REs相比，作者通过设计模型实验，验证了封装REs在动力学上减轻通过它的再分布电流的可行性。得益于结构稳定性的提高，封装的REs在循环过程中使1 Ah软包电池的寿命延长了两倍。

图1. 利用专门设计的模型系统对空间再分布行为进行研究

总之，该工作揭示了锂电池工作REs的两阶段失效机理，为锂电池研究中延长锂金属REs使用寿命提供了有效策略。结合精细的REs设置和SEM表征，作者发现锂金属REs在离子流场中由于空间重分布现象而被忽视的结构脆弱性严重破坏了锂金属REs的动态寿命。此外，作者通过详细的模型实验从动力学角度证实了所提出的封装策略对RE-IN重分布电流的抑制作用。通过有效地控制锂金属材料的结构易损性，使包覆的锂金属材料的寿命比裸锂金属材料的寿命延长了一倍。因此，本研究揭示了锂金属电池在实际应用中存在的致命结构脆弱性问题，并为锂电池的耐用性提供了新的设计，从而对电池的前景有了更深入的了解。

图2. 使用不同REs的三电极NCM811||石墨+5%SixO软包电池的性能以及锂金属REs的失效/工作机制图解

Structural Vulnerability Control by Encapsulation Strategy toward Durable Lithium Metal Reference Electrodes, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304502