华中科技大学 黄云辉/袁利霞教授 AFM: 利用原位聚合聚合物电解质增强微米级硅阳极的循环能力

硅因其高比容量、低光化电位、高丰度和环保性等优点而被公认为理想的阳极材料。然而，锂化过程中巨大的体积膨胀会导致硅颗粒粉碎，从而导致电极失效，容量迅速下降。本文采用聚合1，3-二氧戊环（PDOL）电解质，通过原位聚合路线稳定微米硅负极。准固体电解质的保形性有效抑制了硅微颗粒（SiMPs）的粉碎，从而减轻了容量衰减。SiMPs/PDOL阳极的初始CE值高达97.5%，在500 mA g-1的条件下循环100 次后仍能保持1837.1 mAh g-1 的可逆容量。Si/PDOL/LiFePO4全电池也表现出稳定的循环性能，300 次循环后容量保持率为76.3%。这项工作为低成本硅负极的实际应用提供了一条新的便捷途径。

图文简介

a ) SiMPs阳极与液体电解质和聚合物电解质的循环示意图。b )原位聚合电解质的聚合机理示意图。c和d ) PDOL聚合过程的数码照片。e )前驱体和CLE与SiMPs电极的接触角。

a ) PDOL、PDOL-10FEC和PDOL-20FEC的变温离子电导率。DOL的结构式b )和PDOL的结构式c ) 。氢d )和碳f ) DOL、PDOL、PDOL-10FEC和PDOL-20FEC的NMR谱图。

a ) CLE、PDOL和PDOL-10FEC在500 mA g-1下的SiMPs半电池测试；b ) PDOL-10FEC和CLE在首圈恒流充放电曲线；c ) CLE和PDOL-10FEC电解液的SiMPs负极在200 ~ 5000 mA g - 1的倍率性能。

a-c )循环后SiMPs阳极的SEM图像。d )循环后SiMPs阳极在CLE中的TEM图像。e-g )循环后SiMPs阳极在PDOL-10FEC中的SEM图像。d )循环后SiMPs阳极在PDOL-10FEC中的TEM图像。i和k )循环后SiMPs阳极在CLE i )和PDOL-10FEC k )中的XPS深度剖析。j和l )循环后SiMPs阳极在CLE j )和PDOL-10FEC l )中的2d模量映射。

a) 使用PDOL-10FEC和CLE的SiMPs阳极电极的全电池电化学性能。b 和 c) 使用PDOL-10FEC b) 和CLE c) 的SiMPs阳极全电池的充放电曲线。d和e)使用PDOL-10FEC和CLE e)的SiMPs阳极全电池的CV曲线。

论文信息

通讯作者：Yunhui Huang, Lixia Yuan