紫外光照射下二维材料中溶剂控制自旋活性极化子的产生

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极化子属于一类被广泛研究的准粒子，其应用跨越不同领域，包括电荷传输、巨磁阻、热电、（多）铁性、光电子学和光伏发电。但值得注意的是，迄今为止，它们与当地环境的相互作用一直被忽视。我们报告了一种意想不到的现象，即在紫外光下二维（2D）材料荧光石墨烯中溶剂诱导产生极化自旋活性态。此外，我们提供了令人信服的证据证明这种现象的溶剂特异性。自旋活性态的产生在丙酮中很强，在苯中中等，在环己烷中不存在。连续波 X 波段电子顺磁共振 (EPR) 光谱实验表明，在紫外光照射下，分散在丙酮中的荧光石墨烯的 EPR 信号大幅增加，而系统在黑暗条件下和没有溶剂的情况下没有显示任何明显的信号。这些图案的出现是由于极化子特性的瞬态磁光激发态的产生，其中包含 EPR 可检测到的净 1/2 自旋矩。先进的从头计算表明，极化子似乎是在氟石墨烯的自由基位点上形成的，这些自由基位点与附近的丙酮分子强烈相互作用。此外，我们提出了极化自旋活性物质倍增的综合方案，强调了光致电荷从溶剂转移到荧光石墨烯中亲电子自由基中心的关键作用。我们相信，使用紫外光和易于获得的二维纳米材料形成溶剂可调的极化子，开辟了从分子传感到磁光设备的广泛的未来应用。

Solvent Controlled Generation of Spin Active Polarons in Two-Dimensional Material under UV Light Irradiation

Journal of the American Chemical Society ( IF 15.0 ) Pub Date : 2024-05-02 , DOI: 10.1021/jacs.3c13296

Giorgio Zoppellaro 1, 2 , Miroslav Medveď 1, 3 , Vítězslav Hrubý 1, 4 , Radek Zbořil 1, 2 , Michal Otyepka 1, 5 , Petr Lazar 1