他，师承中科院外籍院士、马普所高分子研究所所长！发表最新JACS！

第一作者：Samir H. Al-Hilfi，Xikai Jiang，Julian Heuer

通讯作者：Mischa Bonn，Klaus Mullen，周亚洲

通讯单位：德国马克斯-普朗克研究所，江苏大学

Klaus Mullen教授，自 1989 年以来，一直担任马克斯·普朗克聚合物研究所所长。他是当代最具创造力和影响力的化学家之一。美国艺术与科学学院荣誉院士。中国科学院外籍院士。

Mischa Bonn教授，阿姆斯特丹大学特聘教授。马克斯普朗克聚合物研究所所长。研究方向为生物分子系统和此类系统中的水的无标记（超快）振动光谱和显微镜，包括生物膜的模型系统；光伏构件中载流子动力学的研究。

周亚洲，江苏大学材料学院副教授，师从Klaus Muellen教授，专注于金属单原子、团簇催化剂的合成方法，原子结构-性能间构效关系，以及催化剂在电催化，有机催化等应用的研究。2022年，加入马普高分子所所长Mischa Bonn教授课题组进行独立研究。

论文速览

单原子催化剂（SACs）为先进技术开辟了新的可能性，但在制备高密度单原子位点时，单个原子容易聚集成团簇，主要归因于原子在热解过程中扩散和稳定的微妙平衡。

本研究提出了一种新概念——通过压力控制金属扩散来制造超高压密度SACs。降低压力显著抑制了聚集，使得单原子负载量几乎是在大气压下获得的三倍。分子动力学和计算流体动力学模拟揭示了金属跃迁机制的作用，通过增加金属-配体结合的概率，最大化了金属原子的分布。通过电催化氧还原反应活性位点密度的验证，证明了该方法的稳健性。首次在单个Cu位点上实现Ullmann型碳-氧偶联反应的催化，展示了有效异质催化的更多选择。

图文导读

图1：在大气压下热解过程中单原子位点密度的增加、Fe-NC材料的形貌对比，以及通过压力控制金属扩散方法制备SACs的示意图。

图2：通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像展示了在0.87 mbar压力下合成的Fe-NC催化剂的特征。

图3：其他SACs的合成和表征，包括Co、Cu、Ni、Mn、Pd、Ru和Mo的HAADF-STEM图像，以及Pd SAC和Ru SAC的傅里叶变换EXAFS光谱。

图4：压力控制金属扩散的机理研究。

图5：SACs的催化性能。

文献信息

标题：Single-Atom Catalysts through Pressure-Controlled Metal Diffusion

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03066

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