AM: 强健的咪唑连接的共价有机框架可实现结晶调控和体相缺陷钝化，从而实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池

钙钛矿层的结晶度低以及体相和界面晶界处的许多缺陷被认为是钙钛矿太阳能电池(PSCs)获得高性能和稳定性的巨大障碍。在此，我们引入了一种基于咪唑连接卟啉的强光电共价有机框架（PyPor-COF），通过顺序沉积法精确控制钙钛矿的结晶过程并有效钝化晶界缺陷。PyPor-COF的一维多孔通道、丰富的活性位点和高结晶取向为调节PbI2的结晶和消除缺陷提供了优势。此外，PyPor-COF的固有电子特性赋予钙钛矿层内更紧密匹配的能级排列，从而促进了电荷传输，抑制了光生载流子的重组。含有PyPor-COF的冠军PSC功率转换效率分别达到24.10%（0.09 cm2）和20.81%（1.0 cm2）。未封装的优化器件在空气中暴露2000 小时后仍能保持80.39%的初始效率。这项研究为利用COFs开发高效稳定的PSCs提供了新的动力。

图文简介

a ) PyPor-COF的合成；b ) PyPor-COF的电子云密度；c ) PyPor-COF的HOMO和d ) DFT计算的PyPor-COF最小重复单元的LUMO能级。FAPbI3 (010) 晶面分别与e )卟啉、f )芘并二咪唑和g ) PyPor-COF之间相互作用的DFT模拟结果。

a )用连续沉积法制备PyPor-COF钙钛矿薄膜的示意图。PbI2分别与b ) DMSO、c )卟啉、d )芘并二咪唑和e ) PyPor-COF之间最有利的结构构型和结合能的计算研究。FAI-PbI2薄膜的原位紫外-可见吸收光谱f )未添加PyPor-COF和g )添加PyPor-COF，0~10 min。h )无PyPor-COF和i )有PyPor-COF的钙钛矿薄膜退火0-12分钟的原位XRD图。j ) PyPor - COF，钙钛矿和有PyPor-COF的钙钛矿的FTIR光谱。钙钛矿薄膜有/没有PyPor-COF ( k ) N 1s，l ) Pb 4f和m ) I 3d的高分辨XPS谱。

a )未掺杂/掺杂PyPor-COF钙钛矿薄膜的PL光谱和b ) PL衰减曲线。有PyPor-COF的钙钛矿薄膜( c )和无PyPor-COF的钙钛矿薄膜( d )的PL寿命图像。比例尺：5 µm。e )不含/含PyPor-COF的钙钛矿薄膜的UV-vis吸收光谱。f ) 没有PyPor-COF的钙钛矿薄膜和g )有PyPor-COF的钙钛矿薄膜在400 nm激发后在指定延迟时间的TA光谱。h )没有PyPor-COF的钙钛矿薄膜和有PyPor-COF的钙钛矿薄膜在400 nm激发后在766 nm跟踪的TA动力学。

加速老化条件下钙钛矿a )不含PyPor-COF和b )含PyPor-COF的XRD图。c )不含/含PyPor-COF的PSCs的热稳定性。实验条件：在氮气手套箱中用加热板在85 ° C加热。d )不含/含PyPor-COF的PSCs的光稳定性。实验条件：在氮气手套箱中AM1.5标准太阳光下连续照射。e )在25 ± 5 ° C和40 ± 5 % RH下，不含/含PyPor-COF的PSC的空气环境稳定性。

通讯作者：Yu Wang, Peizhou Li, William W. Yu