郑州大学「国家杰青」，臧双全/蔡金孟，最新Angew！

电催化硝酸盐还原反应（NO3RR）是一个需要八个电子和九个质子参与的过程。调节活性氢（H*）的供应和深入了解相关过程对于提高氨产率和法拉第效率（FE）至关重要。

作者合成了一系列原子级精确的铜卤化物簇合物Cu2X2（BINAP）2（X=Cl、Br、I），其中Cu2Cl2（BINAP）2团簇合物的最佳氨FE含量为94.0%，氨产率为373 μmol h-1cm-2。

原位实验和理论计算表明，卤素原子，特别是Cu2Cl2（BINAP）2中的Cl，可以显著影响催化剂表面上碱金属离子水的距离，促进水的离解，增强催化剂局部H*的富集，以持续地将硝酸盐加氢还原为氨。

这项工作解释了H*在NO3RR加氢过程中的作用以及局部H*富集策略对于提高FEs的重要性。

图文解读

图1：晶体结构

图2：结构表征

图3：电化学性能

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