郑州大学 陈学年 Angew: 用于全固态金属钾电池的十氢化钾-单羰基-近十硼酸咪唑复合物电解质的简单合成

全固态钾金属电池因其丰富的资源、成本效益和高能量/功率密度而受到越来越多的关注。然而，由于缺乏合适的固态电解质，它们的发展普遍受到限制。在此，我们报告了一种新的复合物KCB9H10-2C3H4N2，在温和的条件下，将十氢化钾-单碳酸氢-近癸酸钾(KCB9H10)和咪唑(C3H4N2)的混合物研磨和加热合成，从而实现了K离子超离子固态电解质。晶体结构通过FOX软件显示为正交菱形晶格，空间群为Pna21。晶体结构中K+的扩散特性采用爬升图像推移弹性带（CI-NEB）方法进行了计算。KCB9H10-2C3H4N2在30 °C时的离子电导率高达1.3 × 10-4 S cm-1，比KCB9H10高四个数量级。这一离子电导率也是目前所报道的基于氢硼酸盐的K+导体中的最高值。此外，KCB9H10-2C3H4N2的K+转移数为0.96，相对于K/K+的电化学稳定性窗口为 1.2 至 3.2 V，并且对包覆了一层咪唑酸钾（KIm）的K金属具有良好的稳定性。这些优异的性能使KCB9H10-2C3H4N2成为一种很有前途的K离子固态电解质。

图文简介

KCB9H10、C3H4N2和KCB9H10·nC3H4N2 ( n = 1 , 2 , 3)的( a , b) XRD图谱，( c ) KCB9H10、C3H4N2和KCB9H10·2C3H4N2的FTIR图谱，( d ) KCB9H10 · 2C3H4N2在CD3CN (插入是KCB9H10和咪唑的结构)中的液态1H NMR图谱。

( a ) KCB9H10和KCB9H10· 2C3H4N2在室温下的固体11B MAS NMR谱，( b ) KCB9H10· 2C3H4N2在Ar气氛下升温速率为5 K min -1的DSC数据。( b )插图为KCB9H10· 2C3H4N2小球在40℃和50℃下加热6 h的照片，p ( Ar ) = 1 bar。

( a ) KCB9H10、KCB9H10· 2C3H4N2和已报道的硼氢化物基K +导体的离子电导率与温度的依赖关系；( b )所选固体K +导体的离子电导率。

( a )极化电压为0.05 V时K//K电池的CA曲线；( b )极化(插图:用等效电路模型拟合阻抗数据)前后K//K电池的Nyquist图。( c )极化电压为0.5 V时，SUS//SUS电池的CA曲线。( d )扫描速率为0.1 mV s -1时，K//SUS电池的LSV曲线。( e )电流密度为0.01 mA cm-2时，K//K对称电池在室温下的电压曲线。

通讯作者：Xuenian Chen