为了便于在高电压锂(Li)金属电池(LMB)中使用具有高镍(Ni)阴极的固体聚合物电解质(SPEs),解决氧化稳定性低和形成脆弱界面相的难题至关重要。在这项研究中,我们加入了异氰酸酯基团(-N═C═O),开发出一种具有双连续结构的SPE,该结构由弹性体和塑料晶体相组成。这种设计合理的SPE具有高离子电导率(25 °C时为0.9 × 10-3 S cm-1)、出色的弹性(断裂伸长率为 330%)和更强的氧化稳定性(over 4.8 V vs. Li/Li⁺)。
将这种SPE与40 µm的薄Li箔和高Ni LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 ( NCM811 )阴极组装成全电池,其工作电压为4.7 V vs. Li/Li⁺表现出优异的循环性能,在25 °C下以1 C的高C倍率循环200 次后,仍能保持70%的初始容量。含异氰酸酯的SPE在4.7 V vs. Li/Li⁺的条件下循环时间延长,这归功于抗氧化成分-N-C═O带来的坚固紧凑的富无机相,以及双连续结构的SPE使Li沉积均匀。本研究表明,通过构建稳定的界面相,含异氰酸酯的SPE体系有望成为高压固态LMB的候选材料。
图文简介
SPEs的设计及其对高压运行LMB的影响
不同BA和ICA比例SPE的性质研究
不同BA和ICA比例SPEs的电化学性能
用p-BA,c-BI82,c-BI55 (从左到右)对200 次循环后的电极进行了后分析。a-c )循环后NCM811阴极的横截面SEM图像。d )从ICP-MS估计200 次循环后TM在循环后的锂金属阳极上的沉积量。e )循环后NCM811阴极的GIXRD图。L '和R '分别表示层状和岩盐结构。f-h )循环NCM811阴极的HR-TEM图像。i-k )循环金属锂阳极的全景环视系统SEM图像。循环电极由Li||NCM811全电池制备,包括40 µm厚的Li和高镍NCM811阴极( 2.6 ~ 3.2 mg cm -2),在1 C下循环200次。
使用p-BA、c-BI82和c-BI55对NCM811正极和金属锂负极进行200 次循环后的XPS谱图和对应的峰面积比。
使用c-BI82的高能固态LMB在25 °C下工作的电化学性能
论文信息
通讯作者:Bumjoon J. Kim
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