研究概述
含氮杂环分子具有不依赖金属资源、灵活的共轭结构和快速的电荷存储动力学等特点,因此有望用作锂离子电池的电极材料。然而,其容量不够高(小于400mAh g-1)的不足在很大程度上限制了它在实际应用中的潜力。
基于此,2024年8月28日,华南理工大学梁振兴教授/傅志勇教授/Kai Wan在国际顶级期刊Advanced Energy Materials发表题为《s-Tetrazine-Bridged 2,2′-Bipyrimidine as Superior Atom-Economic Multi-Charge Cathode Material for Lithium-Ion Batteries》的研究论文。
在这里,研究人员通过在两个嘧啶环之间插入一个s-四嗪的吸电子π桥单元,开发了一种新型分子,即3,6-双(2-嘧啶基)-1,2,4,5-四嗪(DPmT),实现了多个活性位点的密集组装。DTmP表现出显著的原子经济性,达到40g(mol e)-1,指的是每单位电荷转移的分子质量。DPmT正极材料在70°C、50mA g-1条件下可产生653mAh g-1的高容量和1188Wh kg-1的能量密度。在500mA g-1下循环500次后,容量保持率达到80%,证实了其优异的循环性能。
研究人员还进行了光谱研究和理论计算。首先,C═N和N═N被认为是锂离子可能的结合点。第二,s-四嗪的引入显著提高了分子的平面性,从而促进了电荷离域和分子稳定性。
这项工作为设计原子经济的高容量多电荷电极材料提供了新策略。
图文解读
图1:DPmT正极在0.3m LiTFSI-[PY13][TFSI]电解液中70°C时的电池性能
图2:DPmT的锂化/脱锂过程
图3:DPmT电极的原位ATR-IR
文献信息
s-Tetrazine-Bridged 2,2′-Bipyrimidine as Superior Atom-Economic Multi-Charge Cathode Material for Lithium-Ion Batteries,Advanced Energy Materials,2024. https://doi.org/10.1002/aenm.202402247
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