IF 20.2！面向H2O2生产的MOF光催化剂上双助催化剂的空间分离：结合生物质氧化与增强性能

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光催化两电子氧还原反应（2e-ORR）与氧化有机合成的协同耦合对于可持续生产有价值的化学品具有巨大潜力。为了实现高性能，合理设计具有有效电子-空穴分离和氧化还原能力的光催化剂至关重要。在此，构建了一种基于MOF的光催化剂，其上双助催化剂在晶体面上具有空间分离，用于光催化2e-ORR与香草醇氧化反应（VAOR）的耦合。还原性Pd和氧化性CoOx助催化剂分别在MIL-125-NH2的{100}和{001}面上的面依赖生长，使得光生载流子的定向迁移，有助于氧化还原反应的电荷分离。此外，Pd与MIL-125-NH2之间的相互作用将Pd位点调节为电子充足的状态，d带中心上移，促进了O2的活化和*OOH中间体的形成。合理设计的复合光催化剂提供了出色的H2O2产量74.8 mM g^-1 h^-1和高香草酸生产率80.9 mM h^-1 g^-1，转化率和选择性分别达到96.8%和91.1%。

创新点：

1. 在MOF光催化剂上实现了双助催化剂的空间分离，这是通过控制助催化剂在不同晶体面上的生长来实现的。

2. 通过助催化剂的空间分离，促进了光生载流子的定向迁移，从而提高了电荷分离效率。

3. Pd与MIL-125-NH2之间的相互作用调节了Pd位点的电子状态，增强了O2的活化和*OOH中间体的形成。

4. 设计的复合光催化剂在H2O2生产和香草酸生产方面表现出优异的性能，具有高产量和高选择性。

对科研工作的启发：

1. 展示了通过晶体面工程来设计光催化剂的新方法，为提高光催化性能提供了新思路。

2. 强调了助催化剂在光催化反应中的重要性，以及如何通过助催化剂的合理布局来优化反应性能。

3. 提供了光催化与有机合成耦合的实例，为可持续化学生产提供了新途径。

思路延伸：

1. 研究不同助催化剂组合和比例对光催化性能的影响，以实现更优的性能。

2. 评估所设计光催化剂在长期运行中的稳定性和耐久性。

3. 探索光催化剂的规模化生产方法，以降低成本并提高其在工业应用中的可行性。

4. 将这种光催化剂设计策略应用于其他光催化反应，如CO2还原、水分解等。

5. 评估光催化剂在生产和使用过程中对环境的潜在影响，确保其环境友好性。

Facet-Dependent Spatial Separation of Dual Cocatalysts on MOF Photocatalysts for H2O2 Production Coupling Biomass Oxidation with Enhanced Performance

Appl. Catal. B Environ. Energy (IF 20.2)

Pub Date  : 2024-11-24

DOI : 10.1016/j.apcatb.2024.124855

Ling Yuan, Peiyang Du, Chaoqi Zhang, Yamin Xi, Yingying Zou, Jiaxin Li, Yin Bi, Tong Bao, Chao Liu, Chengzhong Yu

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