六方氮化硼夹层的单层石墨烯中发现室温铁电性

“Room temperature ferroelectricity in monolayer graphene sandwiched between hexagonal boron nitride” 发表于Nature Communications，首次在六方氮化硼夹层的单层石墨烯中发现室温铁电性，为超薄高密度存储器件发展带来新契机。

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详情介绍

研究背景

范德华多层膜中的面内滑动可产生铁电性，有望用于超薄高密度存储器件，但现有体系存在极化弱、需低温操作的问题。传统氧化物铁电体在缩小尺寸时会增强退极化，而滑动铁电体在少层和双层极限下具有稳定且可切换的电偶极子，不过其实际应用需足够大的极化和热稳定性。

核心发现

室温铁电性：

在单层石墨烯（Gr）夹于六方氮化硼（hBN）的三层斜方堆叠结构（ABC-like stacking，B-C-h对齐）中，首次观测到室温（300 K）下稳定的铁电性，极化强度高达1.76 μC/cm²，是目前滑动铁电体中的最高值。

铁电性可持续至325 K，且在50,000次开关循环后仍保持稳定。

负电容效应：

系统表现出负电容（-12.3 nF/cm²），显著增强总电容（16倍于几何电容），验证了铁电性的内在机制。

层数奇偶性效应：

单层Gr：1.76 μC/cm²

双层Gr：0.81 μC/cm²（奇偶对称性部分抵消极化）

三层Gr：1.22 μC/cm²（对称性破缺恢复部分极化）。

双层和三层石墨烯夹层结构同样具有铁电性，但极化强度随层数奇偶性变化：

3.机制创新:

协同滑动（Co-sliding）：铁电性源于Gr与相邻hBN层的协同滑动（与传统的单层滑动不同），通过第一性原理计算证实。

对称性破缺：斜方堆叠打破反演对称性和镜像对称性，导致净垂直极化。

4.实验方法与验证

器件制备：

采用“翻转-反射转移法”精确控制hBN与石墨烯的锯齿边缘对齐，实现斜方堆叠（成功率100%）。

对比非斜方堆叠结构（如扭曲或反平行堆叠），铁电性消失，验证斜方堆叠的必要性。

电输运测量：

电阻滞后：四探针纵向电阻和霍尔电阻在栅压扫描中表现出显著滞后（图1e）。

量子霍尔效应：通过磁场依赖的输运测量（图2a-b），结合电容模型分离铁电电容和几何电容。

理论计算：

第一性原理计算（VASP）：揭示协同滑动路径及能量势垒（图1b），支持极化稳定性。

紧束缚模型：分析石墨烯/hBN异质结的莫尔超晶格对能带结构的调控（图1d）。

5.关键图表与数据

图1：

（a）斜方堆叠原子结构（B-C-h对齐）及电场驱动下的协同滑动。

（e）电阻与霍尔电阻的滞后曲线，证实铁电性。

图2：

（a-b）磁场-电场映射显示量子霍尔态斜率突变，指示负电容。

（e）极化滞后回线（平行四边形形状），极化强度达1.76 μC/cm²。

图3：

（c）非易失存储功能验证：电阻在±20 V脉冲下稳定切换（高/低阻态）。

（d）极化强度与矫顽场对比，显著优于传统二维铁电体。

图4：

多层Gr器件（双层、三层）的极化强度变化及对称性分析。

6.应用潜力

超薄存储器：

高极化强度、低矫顽场（0.067 V/nm）和室温稳定性，适用于高密度非易失存储器件。

兼容硅基工艺，避免传统氧化物铁电体的界面退化问题。

扩展研究：

通过交替堆叠Gr/hBN或构建串联斜方异质结（Tandem OSHs），可进一步调控铁电性。

7.总结

本研究通过设计斜方堆叠的Gr/hBN异质结，突破了传统滑动铁电体的极化强度与温度限制，为二维材料铁电性的工程化应用提供了新范式。结合晶圆级单晶Gr/hBN的生长技术，该成果有望推动超薄柔性电子器件的发展。

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