构建高效的铋(Bi)基催化剂以加速二氧化碳(CO2)电还原为甲酸(HCOOH)的缓慢动力学过程,对于推动其实际应用至关重要,但也极具挑战性。
2025年3月7日,烟台大学刘开华联合郑州大学易莎莎在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为《Synergistic Acceleration of CO2Electroreduction Kinetics by Oxygen Vacancy and Heterogeneous Interface for Efficient HCOOH Production》的研究论文,刘开华、Peiyao Lin为论文共同第一作者,刘开华、易莎莎为论文共同通讯作者。
刘开华,烟台大学讲师,硕士生导师。2009年-2013年在鲁东大学学习,获得学士学位;2014年-2019年在吉林大学学习,获得博士学位;2020年进入烟台大学担任讲师。
刘开华主要从事能源小分子电催化方面的研究。以第一作者或通讯作者在Adv. Energy Mater.,Nat. Synth.,Small Methods等国际知名期刊发表SCI论文数十篇,并主持山东省自然科学基金1项。
易莎莎,郑州大学副教授。2012年毕业于河南城建学院,获得工学学士学位;2015年毕业于吉林大学,获得工学硕士学位;2018年毕业于吉林大学,获得工学博士学位;2018年-2022年进入郑州大学化学流动站进行博士后研究,期间(2018-2021年)担任郑州大学材料学院讲师,2021年升任副教授。
易莎莎主要从事无机纳米功能材料结构调控与能源光/电催化方面的研究。入选河南省中原创新人才项目计划,获得郑州大学青年拔尖高层次人才专项资助。以第一作者或通讯作者在Adv. Sci.,Appl. Catal. B: Environ.,Energy Environ. Sci.,Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊发表SCI论文数十篇,并主持国家自然科学青年基金1项。
在本文中,作者制备了一种集成了双氧空位活性中心和异质界面的铈掺杂氧化铋催化剂(CeOx/BiOx),以促进还原过程,并提高CO2电还原性能。
研究表明,双活性中心的引入显著增强了催化剂对CO2的吸附能力,并促进了更多电子向*CO2的转移。此外,它甚至更有利地引导反应路径向甲酸生成方向发展,对CO2吸附、活化和反应能垒的优化加速了CO2电还原为甲酸的过程。
正如预期,CeOx/BiOx催化剂表现出优异的催化性能,即使在300 mA cm-2的电流密度下,甲酸的法拉第效率(FE)高达97%。
本工作突出了氧空位和异质界面在优化分子吸附、活化和反应能垒以加速动力学过程中的显著协同优势。
图1:CeOx/BiOx催化剂的制备与结构表征
图2:催化剂的化学状态和氧空位分析
图3:催化剂的活性成分和结构变化
图4:CO2吸附和活化能力
图5:电化学CO2还原性能
图6:反应路径的理论计算
图7:液流池实际应用评估
综上,作者构建了一种集成双氧空位活性中心和异质界面的CeOx/BiOx催化剂,用于高效电催化还原CO2生成甲酸。实验和理论计算,揭示了氧空位和异质界面在优化CO2吸附、活化和反应能垒中的协同作用。
该研究不仅在300 mA cm-2下实现了97%的HCOOH法拉第效率,还在液流池中证明了其出色的稳定性。
本这一成果不仅为设计高效CO2电还原催化剂提供了新思路,还为实现可持续碳循环和工业级甲酸生产提供了潜在的应用前景。
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