AM: 阴离子空位与异质结构耦合构建先进气凝胶正极, 用于超快水系锌离子存储

文章总结

    作为一种潜在的正极材料，锰基硫化物由于在水系锌离子存储方面具有诸多优势，近来受到越来越多的关注。遗憾的是，在储能过程中存在一些挑战，如动力学迟缓、结构不稳定以及存在争议的相变机制等，阻碍了其实际应用。在此，受密度泛函理论（DFT）计算的启发，设计了一种新型的富含三维硫空位且具有异质结构的 MnS/ MXene 气凝胶，并首次将其用作水系锌离子电池 / 混合电容器（ZIBs/ZICs）的正极材料。得益于硫空位和异质结构的协同改性策略，所构建的 MnS/MXene//Zn 水系锌离子电池展现出显著增强的电化学性能，尤其是出色的倍率性能和循环稳定性。更令人欣喜的是，所组装的 MnS/MXene// 多孔碳（PC）水系锌离子混合电容器展现出超高的能量密度、高功率密度以及出色的循环寿命。最值得注意的是，系统的动力学分析、非原位表征和 DFT 计算表明，MnS/MXene 首先不可逆地转变为 MnOx@ZnMnO3/MXene，然后从 MnOx@ZnMnO3/MXene 经历可逆转变为 MnOOH@ZnMn2O4/MXene，同时伴随着 H 和 Zn²⁺的共嵌入 / 脱嵌。这项工作中提出的硫空位和异质结构的协同改性策略以及深入的机理研究，为设计和开发水系锌基储能装置中的高性能正极材料提供了有价值的指导。

图文简介

a）硫化锰（MnS）、b）MXene 和 c）MnS/MXene 的晶体结构。d）硫化锰（MnS）、e）MXene 和 f）MnS/MXene 的态密度（DOS）。g）MnS/MXene 的电荷密度差和 h）电子定域函数（ELF）。i）纯硫化锰（MnS）和气凝胶状 MnS/MXene 的对比。

a）MnS/MXene 气凝胶的合成过程及结构演变示意图。b）MnS/MXene 气凝胶的数码照片，c、d）其场发射扫描电子显微镜（FESEM）图像，e）透射电子显微镜（TEM）图像，f）元素映射图像，以及 g）高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像

a）硫化锰（MnS）、MXene 和 MnS/MXene 的 X 射线衍射（XRD）图谱，以及 b）它们的拉曼光谱。c）硫化锰（MnS）和 MnS/MXene 的 X 射线光电子能谱（XPS）全谱。d）MnS/MXene 的钛（Ti）2p XPS 能谱。e）硫化锰（MnS）和 MnS/MXene 的锰（Mn）2p XPS 能谱，以及 f）它们的硫（S）2p XPS 能谱。g）硫化锰（MnS）和 MnS/MXene 的电子顺磁共振（EPR）测试，h）氮气吸附 - 脱附测试，以及 i）接触角测试。

MnS/MXene 正极在水系锌离子混合电容器（ZICs）中的电化学性能

论文信息

通讯作者：Yirong Zhu, Tongchao Liu, Khalil Amine, Xiaobo Ji, Guoqiang Zou

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