郑州大学陈卫华AFM: 功能性隔膜诱导的界面电位均匀重塑助力实现无枝晶的金属电池。

文章总结

在高能量、富含金属资源的（钠 / 镁）电池中，枝晶的无节制生长会导致电池循环性能不佳，并带来潜在的安全隐患。在此，我们设计了一种极性的尼龙 6 - 醋酸纤维素（NCA）隔膜，旨在调节电解液的溶剂化结构以及电极 - 电解液界面电位，从而实现无枝晶的钠 / 镁电池。隔膜上的基团（CONH、COOR、ROR、OH）与酯类 / 醚类溶剂中的酸酐 / 醚基团之间不同的偶极相互作用，确保了该隔膜在各种电解液中都具有通用性。在钠电池中，NCA 隔膜内由这些基团构建的受限空间与碳酸乙烯酯（EC）、碳酸二乙酯（DEC）、氟代碳酸乙烯酯（FEC）表现出竞争性配位作用，这诱导形成了以阴离子为主导的钠溶剂化结构（NCA：配位数CN+solvent-3.83,= 3.83，聚丙烯隔膜：CNsolvent-6.47）。随后，诱导产生的浓度增强的六氟磷酸根离子（PF6−）形成了富含氟化钠（NaF）的固体电解质界面相，该界面相具有高电子绝缘性，可抵御因电子泄漏而引发的枝晶生长。此外，NCA 隔膜与 EC/DEC/FEC 之间因电子云重叠（δO− δH+）而产生的均匀电位分布，使得钠能够快速且均匀地沉积。再者，通过 COMSOL 进行的相场模拟表明，增强后的扩散通量（1.59 摩尔每平方米每秒）从根本上抑制了钠枝晶的成核。电化学测试显示，NCA 隔膜有助于钠 || 磷酸铁钠（NFPP）电池的稳定运行（在 10C 倍率下循环 1600 次后容量保持率为 96.3%）。此外，NCA 隔膜可用于调控 0.4 摩尔浓度的(PhMgCl)2-AlCl3四氢呋喃（THF）电解液，实现镁的均匀沉积。

图文简介

空间受限隔膜与电解液之间的偶极 - 偶极相互作用助力实现无枝晶电池

空间受限尼龙 6 - 醋酸纤维素（NCA）隔膜的合成及其诱导的以阴离子为主导的溶剂化结构

以阴离子为主导的溶剂化结构驱动形成了粘弹性的固体电解质界面相（SEI）

在空间受限的尼龙 6 - 醋酸纤维素（NCA）隔膜中，通过对界面电解液电位的重塑来实现钠的均匀沉积

在空间受限的尼龙 6 - 醋酸纤维素（NCA）隔膜中钠金属电池的电化学性能

尼龙 6 - 醋酸纤维素（NCA）功能性隔膜在镁金属电池中的应用

论文信息

通讯作者：Weihua Chen

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