同济大学刘明贤Angew：低氧化还原势垒双电子 p 型吩硒嗪阴极用于高性能锌有机电池

文章总结

具有高氧化还原电位和快速反应动力学的有机 p 型阴极材料在推动锌有机电池（ZOBs）发展方面受到了广泛关注。然而，由于单电子反应和 / 或每个氧化还原活性单元的高能垒，它们的可利用阴离子容量不足。在此，我们设计了具有可调电荷分布和电子转移行为的双电子供体型有机硫属小分子（吩噁嗪（PO）、吩噻嗪（PS）和吩硒嗪（PSe））作为 ZOBs 的阴极材料。随着硫属元素电负性的降低（O > S > Se），PSe 表现出最强的配位活性、高效的电子离域和电荷存储动力学，其氧化还原活化能极低（0.23 eV，PS 为 0.34 eV，PO 为 0.41 eV），这有助于吩嗪基团实现 99.2% 的高双电子利用率（PS 为68.8%，PO 为 52.7%）。因此，Zn||PSe 电池在已报道的 p 型电池中具有最高的容量存储（227 mAh g⁻¹）和能量密度（273 Wh kg⁻¹），并且循环寿命长（10,000 次循环）。PSe 的胺 / 硒位点解锁了双电子氧化还原机制，同时伴随着两个三氟甲磺酸根（CF3SO3−）阴离子的可逆吸收。该研究凸显了低能垒多电子设计在高性能有机阴极材料用于先进 ZOBs 方面的巨大潜力。

图文简介

PSe、PS 和 PO 的结构表征

PSe、PS 和 PO 阴极的电化学性能

PSe 阴极的电荷存储动力学

Zn||AOSs 电池运行过程中 AOSs 阴极的结构演变

PSe 阴极在不同氧化还原状态下的理论计算

论文信息

通讯作者：Mingxian Liu

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