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提高27.55倍!四川大学,最新Angew!

将废弃塑料光催化转化为高价值的CO和CH3COOH是一种解决塑料污染问题的开创性策略。然而,这一过程目前面临着重大挑战,主要是由于催化剂活性的限制以及难以断裂C-C键。

2025年3月22日,四川大学江龙在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为《Construction of Multi-step Charge Transfer Pathways in Bi@Bi3+-KNbO3for Significantly Accelerated Photoconversion of Waste Plastics》的研究论文,Xulong Fan为论文第一作者,江龙为论文通讯作者。

江龙,四川大学研究员。2001年获得四川大学学士学位 ;2006年获得四川大学博士学位,毕业后进入四川大学工作;2010-2011年赴加拿大舍布鲁克大学从事博士后研究。

江龙研究员主要从事高分子材料合成新技术和新原理、环境催化材料、高分子材料老化与防老化等方面的研究。主持多项国家自然科学基金项目。在Angew. Chem. Int. Ed.,Appl. Surf. Sci,Appl. Catal. B-Environ.等国际高水平期刊上发表论文近百篇。

在本文中,作者提出了一种新方法,将多步电荷转移路径与光热驱动反应相结合,以提高光转化效率。

通过引入Bi0/Bi3+金属作为多步电荷转移的电子传输介质,显著增强了光生电子的分离和传输,从而加速了活性物种的生成。同时,Bi0的局域表面等离子体共振效应所产生的热量推动了与聚丙烯光转化相关的反应。

Bi0@Bi3+-KNbO3转化聚丙烯为CO的光转化率达到209.41 μmol gcat-1h-1,是仅使用KNbO3的27.55倍。此外,双Bi-Nb位点有效地稳定了关键中间体*COOH,从而促进了CH3COOH的生成,速率达到213.00 μmol  gcat-1h-1。

这种提升聚丙烯光转化为CO和CH3COOH的活性策略,为解决严重的塑料污染问题提供了一种有效的绿色解决方案。

图1:催化剂的制备和结构表征

图2:催化剂的光谱表征

图3:电子迁移路径分析

图4:光催化性能

图5:原位光谱表征及理论计算

综上,作者设计了一种新型的多步电荷转移路径,并结合光热驱动反应,用于将废弃聚丙烯高效转化为高附加值的化学品(如CO和CH3COOH)。通过在KNbO3中掺杂Bi0/Bi3+,显著增强了光生载流子的分离和迁移效率,并利用Bi0的局域表面等离子体共振效应产生的热量加速聚丙烯的光催化转化。

该研究成功实现了废弃塑料的高效光催化转化,产率显著高于传统催化剂。其创新的多步电荷转移路径和光热协同机制为废弃塑料的绿色处理提供了新的思路,具有重要的环境和经济意义。该技术有望在工业塑料废弃物处理中得到广泛应用。

Fan X., Lan L., Chang Y.et al.Construction of Multi-step Charge Transfer Pathways in Bi@Bi3+-KNbO3for Significantly Accelerated Photoconversion of Waste Plastics.Angew. Chem. Int. Ed.(2025). https://doi.org/10.1002/anie.202502874.

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  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/O4pGOi9d-ijWUeZr2whfqrNg0
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