文章总结
基于离子液体(IL)的准固态聚合物电解质(QSPEs)因其可调节的电化学性能和可加工性在安全的锂金属电池领域具有广阔前景。然而传统的设计策略忽略了 “组分 - 功能 - 界面” 之间的相互依存关系导致锂离子传输动力学缓慢以及存在安全隐患从而限制了其实际应用。在此我们提出了一种三元分子协同范式用于解耦阻燃型准固态聚合物电解质中的锂离子传导机制。季戊四醇四丙烯酸酯 - 双(三氟甲烷磺酰)亚胺锂(LiTFSI)提供了结构框架而离子液体(1 - 丁基 - 3 - 甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)亚胺,BmimTFSI)作为增塑剂通过削弱分子间作用力使聚合物链软化从而提供了额外的离子传输通道同时赋予了材料阻燃性能。此外添加剂(甲基丙烯酸 2-(全氟己基)乙酯,PFMA)中具有强电负性的氟原子通过电子云迁移促进了 LiTFSI 的解离同时固定了双(三氟甲烷磺酰)亚胺阴离子(TFSI⁻)并通过 PFMA 与 Bmim 之间的强配位作用抑制了阳离子竞争。作为概念验证这种协同设计实现了较高的锂离子迁移数(0.72)形成了稳定的以氟化锂为主导的界面并通过凝聚相阻燃机制提高了电池的安全性。实验验证表明所设计的准固态电解质显著提高了锂对称电池、锂 || 磷酸铁锂(Li||LiFePO₄)电池以及锂 || 镍钴锰酸锂(Li||LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂)电池的循环稳定性。所提出的分子工程策略为锂金属电池中高性能准固态聚合物电解质的开发建立了一种范例。
图文简介
F-PIL的分子级三元协同策略示意图
F-PIL的合成与性能
F-PIL的阻燃性能评估
解离行为和离子传输特性
全电池的电化学性能及动力学分析
论文信息
通讯作者: Anjun Hu, Jianping Long, Shimou Chen
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