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研究概述

利用丰富的氮资源电催化合成环己酮肟是替代传统工业工艺的一种前景广阔的方法。然而，揭示原子尺度上的催化机制以及实现选择性C-N偶联的困难，给实现可观的产率和选择性带来了巨大挑战。因此，合理设计催化剂以促进肟合成中的协同C-N偶联尤其具有吸引力。

2025年4月21日，中国科学院理化技术研究所吴骊珠在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Synergistic C-N Coupling for Efficient Cyclohexanone Oxime Syn-thesis from Ambient Air by Supported Molecular Catalysts》的研究论文。

本文展示了在温和条件下合成肟的独特分子催化剂，即由铁双（吡啶基）-双吡啶胺（FeBPAbipyH）修饰的MWCNTs@CP阴极从NO2-和环己酮制备环己酮肟，其质量比效率达到87.00 mg h-1cm-2mgcat-1，FE达到77.3%，并具有独有的碳选择性，这是迄今已知的H-电解池中的最高效率。

机理研究表明，FeBPAbipyH分子骨架与环己酮和NO2-都有密切的相互作用，并催化选择性地将NO2-还原为NH2OH，从而在原位形成C-N键。

将等离子体驱动的N2氧化和电催化进一步结合，可在FeBPAbipyH/MWCNTs@CP电极上以61.73 mg h-1cm-2mgcat-1的效率形成环己酮肟。

预计整个合成和分离过程是盈利的，成本为2709 美元/吨-1，远低于盈亏平衡点（约10000美元/吨-1），代表了一种在常温条件下利用丰富资源合成含氮化学品的可持续途径。

图文解读

图1：FeBPAbipyH催化剂在MWCNTs上的固定化用于环己酮肟合成

图2：电催化环己酮肟合成的实验结果

图3：FeBPAbipyH催化剂的表征与反应机理研究

文献信息

Synergistic C-N Coupling for Efficient Cyclohexanone Oxime Syn-thesis from Ambient Air by Supported Molecular Catalysts, Angew.Chem.Int. Ed., 2025.https://doi.org/10.1002/anie.202506546

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