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100小时稳定运行!包信和院士,新发Nature子刊!合成气变烯烃!

研究概述

ZnCrOx氧化物与分子筛(OXZEO)耦合可将合成气直接转化为轻质烯烃,但复合氧化物中的活性位点仍然难以捉摸。

2025年4月19日,中国科学院大连化学物理研究所包信和、傅强在国际知名期刊Nature Communications发表题为《ZnOxoverlayer confined on ZnCr2O4spinel for direct syngas conversion to light olefins》的研究论文。

在本文中,作者发现与ZnCr2O4尖晶石颗粒物理混合的ZnO颗粒可以通过在合成气中的处理和还原-蒸发-锚定机制很好地分散到尖晶石表面,在ZnCr2O4上形成厚度或尺寸均匀的单分散ZnOx物种,直至达到分散阈值ZnO负载量16.0 wt%(ZnCr2O4@ZnOx)。

CO转化率与表面ZnO负载之间的线性关系清楚地证实了ZnCr2O4上的ZnOx覆盖层是合成气转化的活性结构,可以有效地激活H2和CO。

所获得的ZnCr2O4@ZnOx催化剂与SAPO-34分子筛相结合,实现了优异的催化性能,在所有烃类中,CO转化率达到64%,轻质烯烃选择性达到75%。

此外,ZnOx覆盖层有效地锚定在ZnCr2O4尖晶石上,从而抑制了反应过程中的锌流失,并在100小时内表现出很高的稳定性。

因此,尖晶石表面与ZnOx覆盖层之间存在明显的界面限域效应,有助于稳定ZnOx活性结构并提高催化性能。

图文解读

图1:ZnO在ZnCr2O4上的迁移-分散机制和分散阈值

图2:ZnCr2O4@ZnOx催化剂的表面结构

图3:ZnCr2O4@ZnOx催化剂的催化性能和表面化学

文献信息

Feng, X., Jia, H., Li, R.et al.ZnOxoverlayer confined on ZnCr2O4spinel for direct syngas conversion to light olefins.Nat Commun16, 3711 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58951-8

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  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/OPnA6MkCLrq21l17feLSzXKA0
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