研究概述
强金属-载体相互作用(SMSI)在催化中起着至关重要的作用,其封装构型高度依赖于化学环境。然而,SMSI在氧化还原条件下的动态行为仍不够清楚。
2025年4月28日,浙江大学姜颖、王勇在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Oscillatory Strong Metal-Support Interaction in Pd/TiO2under Redox Conditions》的研究论文。
在本文中,作者利用环境透射电子显微镜(ETEM)揭示了在纯氧气和纯氢气条件下,SMSI覆盖层能够稳定地形成于Pd/TiO2纳米催化剂表面,而在0.05 Pa压强下、氧气与氢气比例为5: 1的氧化还原条件下,SMSI覆盖层表现出振荡行为。
具体而言,SMSI覆盖层的外层(主要特征为传统的氧化型SMSI),在Pd-TiO2界面附近发生形成与收缩之间的振荡。
SMSI的振荡行为局部改变了TiO2载体的形貌,SMSI覆盖层作为Ti物种的临时储存库,推动了载体突起的尖端生长。
本工作扩展了对SMSI在反应条件下动态行为的理解,并为固体生长机制提供了新的见解。
图文解读
图1:不同气氛下Pd/TiO2配置的准原位观察
图2:氧化还原条件下Pd/TiO2结构演变的原位观察
图3:氧气条件下Pd/TiO2的原位表征
文献信息
Oscillatory Strong Metal-Support Interaction in Pd/TiO2under Redox Conditions, Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202504686.
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