研究概述
通过化学键转换在异质界面处动态重排金属原子,能够推动高效率的电催化过程。探索能够直接控制界面结构和原子组成功能的变革性催化体系具有重要意义。
作为一种新兴的二维(2D)碳同素异形体,石墨二炔(GDY)为异质界面工程提供了前所未有的优势。特别是其表面电荷分布不均匀、活性位点高度分散以及可定制的电子结构,为开发新一代催化体系提供了独特的机遇。
2025年4月29日,中国科学院化学研究所李玉良、吉林大学薛玉瑞在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Interfacial Atom Rearrangement Drives Potential-Adaptive Electrocatalytic Olefin Hydrogenation》的研究论文。
在本文中,作者报道了一种新的思路,即直接控制GDY/NiPd/GDY界面处的协同生长,并驱动金属原子的重排。
实验结果揭示了两种独特的界面现象:(1)GDY诱导NiPd纳米合金内部形成大量位错;(2)表面金属原子从(111)晶面重排到(200)晶面。
详细的光谱分析进一步证明了元素价态和化学计量比的演变与成分有关。这种原子级别的重构建立了一个具有非整数电荷转移特征的电荷再分布网络,从而提高了整体的导电性和内在活性。
更重要的是,这种电催化烯烃加氢反应是在水溶液中进行的。GDY/NiPd/GDY异质结构实现了卓越的活性(周转频率:6.8 s-1)、稳定性(>5个循环)和化学选择性(~100%),优于传统催化剂。
图文解读
图1:GDY/NiPd/GDY异质结构的合成与应用示意图
图2:晶体学表征
图3:电催化烯烃加氢性能
文献信息
Interfacial Atom Rearrangement Drives Potential-Adaptive Electrocatalytic Olefin Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202507269.
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