研究概述
从硝酸盐(NO3-)在酸中还原直接合成氨是一种很有前途的工业化方法。然而,由于酸性环境中大量存在的质子(H+)使得析氢反应(HER)更易发生,这给硝酸盐还原反应带来了激烈的竞争,从而增加了实现这一过程的难度。
2025年4月19日,苏州大学晏成林、路建美、南通大学刘思鸶在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Multivariate covalent organic frameworks with tailored electrostatic potential promote nitrate electroreduction to ammonia in acid》的研究论文。
在本文中,作者利用多元共价有机框架(COFs)作为催化剂吸附层,系统地探索并合理地优化了微环境,以促进硝酸在酸中的氨转化。
利用多元共价有机框架上产生的定制正静电势,通过适当的静电相互作用调节NO3-和H+的传质,从而实现NO3RR优先于HER或NO3-转化为NO2-。
结果表明,NH3产率达到11.01 mmol h-1mg-1,相应的法拉第效率为91.0%,并在酸中直接收集到纯度高达96.2%的固体NH4Cl。因此,该方法为将废水经济地转化为有价值的氨提供了一种实用方法。
图文解读
图1:多元共价有机框架(COFs)的合理设计与理论分析
图2:多元COFs的物理表征
图3:多元COF改性催化剂的酸性NO3RR性能
文献信息
Cheng, Q., Liu, S., He, Y.et al.Multivariate covalent organic frameworks with tailored electrostatic potential promote nitrate electroreduction to ammonia in acid.Nat Commun16, 3717 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-59052-2
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