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韩布兴院士,最新JACS!

研究概述

电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)生成多碳(C2+)产物对促进碳循环的闭合和解决全球能源问题具有重要意义,但该反应目前面临着选择性不佳的挑战。

2025年5月2日,华东师范大学韩布兴、吴海虹、陈春俊在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Enhanced Intermediates Inter-migration on Ag Single-Atom Alloys for Boosting Multicarbon Product Selectivity in CO2Electroreduction》的研究论文。

在本文中,作者采用环氧化物凝胶化方法构建了一种银(Ag)单原子合金级联催化剂(AgCu-SAA),通过中间体迁移路径提高了CO中间体的利用效率。

因此,在电流密度为900 mA cm-2时,C2+产物的法拉第效率(FE)达到了83.4%。

此外,即使在1100 mA cm-2的高电流密度下,C2+产物的法拉第效率仍高达74.8%。

原位拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)计算显示,二氧化碳首先在单原子的Ag位点上转化为CO。

随后,生成的CO直接转移到邻近的铜位点,而不是脱附到电解液中。

这一过程避免了CO中间产物的低效迁移,从而提高了形成C2+产物的选择性。

图文解读

图1:AgCu-SAA催化剂的制备与结构表征

图2:CO2电还原性能

图3:机制研究

文献信息

Enhanced Intermediates Inter-migration on Ag Single-Atom Alloys for Boosting Multicarbon Product Selectivity in CO2Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2025.https://doi.org/10.1021/jacs.5c03057.

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  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/OQ14iVv24g6f-4wB_zA6QcCA0
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