AFM: 锂金属电池用双金属氧化物填料改性聚环氧乙烷电解质：增强抗氧化降解能力与稳定界面结构

文章总结

聚环氧乙烷（PEO）电解质在下一代全固态锂金属电池中具有巨大的应用潜力。然而，其实际应用受到离子电导率低、固态电解质界面（SEI）不稳定，尤其是在高电压下氧化稳定性差等因素的限制。在此，我们提出了一种填料改性的聚环氧乙烷来应对这些挑战。填料 TIO（掺杂三氧化二铟的二氧化锡）富含氧空位，可作为路易斯酸与双（三氟甲磺酰）亚胺阴离子（TFSI⁻）相互作用，从而释放出更多的锂离子，并实现更高的离子电导率和锂离子迁移数。此外，TIO 中的四价锡离子（Sn⁴⁺）/ 三价铟离子（In³⁺）可以与锂金属形成合金相，促进锂离子在固态电解质界面（SEI）上的沉积和传输。因此，使用这种填料改性聚环氧乙烷的锂 // 磷酸铁锂（Li//LiFePO₄）电池表现出约 140 毫安时每克（mAh g⁻¹）的可逆容量，并且在 0.2C 的倍率下循环 800 次后仍能保持 92% 的出色容量保持率。重要的是，TIO 会与聚环氧乙烷中 α 位碳原子（α-C）上的羟基和氢原子相互作用，降低了聚环氧乙烷的反应活性，并将其分解电位提高到 4.75V。由于在高电压循环过程中抑制了氧化分解，这种填料改性的聚环氧乙烷使得锂 // 镍钴锰酸锂（Li//LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂）电池在 4.3V 的高截止电压下，以 0.5C 的倍率循环时，展现出 170 毫安时每克（mAh g⁻¹）的出色初始容量，并在 200 次循环后仍能保持 70% 的容量保持率。

图文简介

i) TIO 与聚环氧乙烷（PEO）之间的相互作用、ii) TIO 与双（三氟甲磺酰）亚胺阴离子（TFSI⁻）之间的相互作用、iii) 界面处的合金化反应，以及 iv) TIO 改性电解质对固态电解质界面（SEI）组成形成的调控作用的示意图。

TIO 以及 TIO 改性聚环氧乙烷（PEO）的表征和电化学测试

锂 // 锂对称电池的循环性能和界面性能

在锂的沉积（电镀）/ 剥离过程中锂 / 聚环氧乙烷（Li/PEO）界面的组成演变情况

基于聚环氧乙烷（PEO）/0TIO 和聚环氧乙烷（PEO）/2TIO 电解质的锂 // 磷酸铁锂（Li//LiFePO₄，LFP）电池在 60 摄氏度下的电化学性能

使用聚环氧乙烷（PEO）/0TIO 和聚环氧乙烷（PEO）/2TIO 电解质的锂 // 镍钴锰酸锂（Li//LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂，NCM811）电池在 60 摄氏度下的电化学测试及性能表现。

论文信息

通讯作者：Mengting Liu, Xianwen Wu, Feixiang Wu

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