AEM: 利用氮掺杂软碳修复生物质衍生硬碳负极的表面缺陷以提升钠离子电池的性能

文章总结

生物质衍生的硬碳（HC）是一种很有前途的钠离子电池负极材料，具有低成本和良好的循环性能，但其表面活性较高，容易与电解质发生反应，导致首次库仑效率（ICE）较低和稳定性较差。本文提出了一种简便的合成方法，通过用氮掺杂软碳（SC）包覆策略对松木衍生的 HC 材料进行改性，以改善其电化学性能，特别是提高首次库仑效率。优化后的负极材料在 30mA・g−1 的电流密度下展现出 314.0mAh・g−1 的较高可逆容量，首次库仑效率大幅提升至 85.2%，并且在 5.0C 的高倍率下仍具有 260.0mAh・g−1 的良好倍率性能。结合原位 / 非原位表征分析可知，软碳包覆显著增加了闭孔结构，这有利于提高钠存储能力，并且该负极材料表现出吸附 - 填充式的钠存储行为，有助于实现高倍率性能。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，软碳中的氮掺杂极大地增强了钠吸附动力学，并为钠离子存储提供了更多的吸附位点，从而提高了钠存储容量。这项工作为硬碳的表面改性提供了深入的见解，并为高效硬碳负极的设计提供了新的思路。

图文简介

a) 松木衍生的硬碳以及聚多巴胺（PDA）衍生的软碳包覆的硬碳的制备示意图。b) 硬碳 / 软碳 - 1300（HC/SC-1300）的扫描电子显微镜（SEM）图像以及 c) 透射电子显微镜（TEM）图像。d) 氮气吸附 - 脱附等温线。e) 硬碳 - 1300（HC-1300）、硬碳 / 软碳 - 1100（HC/SC-1100）、硬碳 / 软碳 - 1300（HC/SC-1300）、硬碳 / 软碳 - 1500（HC/SC-1500）的小角 X 射线散射（SAXS）图谱。f) 硬碳 / 软碳 - 1300（HC/SC-1300）的拟合小角 X 射线散射（SAXS）图谱。g) 硬碳 - 1300（HC-1300）、硬碳 / 软碳 - 1100（HC/SC-1100）、硬碳 / 软碳 - 1300（HC/SC-1300）、硬碳 / 软碳 - 1500（HC/SC-1500）的闭孔孔径分布。

a) HC-1300 和 HC/SC-1300 的 X 射线衍射图谱。b) HC/SC-1300、c) HC-1300 的拉曼光谱。d) HC/SC-1300 的高分辨率 N 1s 光谱、f) C 1s 光谱以及 h) O 1s 光谱。e) HC-1300 的高分辨率 N 1s 光谱、g) C 1s 光谱以及 i) O 1s 光谱。

a) HC-T 和 HC/SC-T 在 0.1C 倍率下的首次放电 / 充电曲线。b) HC-1300 和 HC/SC-1300 的倍率性能。c) HC-1300 和 HC/SC-1300 在 1.0C 倍率下循环 500 次的循环稳定性。d) HC/SC-1300 在前四个循环中以 0.1 毫伏每秒的扫描速率下的循环伏安（CV）曲线。e) HC/SC-1300 和 f) HC-1300 在 0.1 至 2.0 毫伏每秒不同扫描速率下的循环伏安曲线。g) HC/SC-1300 和 h) HC-1300 在不同扫描速率下的电容贡献。i) HC-1300 和 HC/SC-1300 在初始状态和循环 100 次后的奈奎斯特（Nyquist）图。

a) 根据恒电流间歇滴定技术（GITT）曲线计算得到的 HC-1300 和 HC/SC-1300 电极在充放电过程中的扩散系数与电池电压的关系。b) HC/SC-1300 在 0.1C 倍率下的原位 X 射线衍射（XRD）曲线。c) HC/SC-1300 在 1.0V、0.1V 和 0.01V 时的非原位 X 射线光电子能谱（XPS）中钠 1s 的谱图。d) HC/SC-1300 在 1.0V、0.1V 和 0.01V 时的非原位 XPS 中吡啶氮、e) 吡咯氮、f) 石墨氮的谱图。g) HC/SC-1300 的钠化机理示意图。

a) HC/SC-1300//NaTMO2 全电池的示意图。b) HC/SC-1300//NaTMO2 全电池在 1.0C 倍率下的循环性能。c) 由该全电池点亮的发光二极管（LED）的照片。

论文信息

通讯作者：Yongguang Zhang, Zhongwei Chen,Panpan Su

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