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研究概述
高熵陶瓷的电催化性能被认为是实现锂硫电池超长寿命的关键前提。然而,准确捕获Li2S4的动力学过程尚未被充分理解,因此对动态控制因素与电催化性能之间机制的全面了解仍然有待深入探索。
2025年5月20日,东华大学张国军、北京大学深圳研究生院Handing Liu、苏州大学陈子亮、柏林工业大学Prashanth W. Menezes在国际知名期刊Energy & Environmental Science发表题为《Unconventional Catalytic Kinetics of Dual Field Regulated Pyrochlore-type High-entropy Ceramics towards Li2S4Intermediate》的研究论文。
在本研究中,作者直观地展示了Li2S4的电催化过程,并准确地确定了稀土位点的高熵工程会导致晶体场分裂能和电负性的正向改变。
结合理论分析,作者证明了在双场(电场和晶体场)调控下,电子结构和共价键优化了Li2S4的吸附能,从而实现了高效的电催化性能。
这些发现使研究团队得以开发出一种超长寿命的陶瓷电催化剂(La0.15Nd0.15Sm0.40Eu0.15Gd0.15)2Zr2O7,作为硫阴极(HEZO-S),其寿命超过10000小时。
这种对内在关系的基本认识为设计锂硫电池的先进催化剂提供了可行的高熵策略。
图文解读
图1:通过电负性和晶体场分裂调控多硫化锂吸附
图2:主体材料的相、结构和形貌
图3:HEZO-S阴极的电化学性能
文献信息
Unconventional Catalytic Kinetics of Dual Field Regulated Pyrochlore-type High-entropy Ceramics towards Li2S4Intermediate, Energy& Environmental Science, 2025. https://doi.org/10.1039/D5EE01215E
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