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The Innovation Materials | 磁场编织的量子谜团:解码新型量子自旋液体材料

量子自旋液体材料是凝聚态物理领域的研究难点与热点,也是实现拓扑量子计算的理想载体之一。马杰课题组和刘正鑫课题组分别从实验和理论角度出发,与合作者在寻找有效调控手段的过程中,发现Na2Co2TeO6在低温和磁场诱导下可出现量子自旋液体态的特征,希望能对该体系的研究及物态调控提供一定的思路。

导 读

量子自旋液体(QSL)是新奇的量子多体态,即使在绝对零度时仍然表现出类似液体的涨落行为,既不呈现长程磁序也不破缺晶格对称性,从而赋予体系多种特殊的性质,如长程量子纠缠、演生规范结构、分数化低能元激发等。QSL态中服从任意子统计的拓扑元激发能有效的抑制量子退相干,是量子存储、量子计算等产业的重要载体。但是QSL存在的条件非常苛刻,只在少数材料中才有望实现。因此,寻找QSL候选材料并深入理解其产生的内在物理机制,具有重要的理论和现实意义,有利于推动量子磁性和强关联体系的快速发展。

图1 图文摘要

在传统的磁性材料中,温度降低会导致自旋从高温顺磁相的无序状态进入到磁有序态,即发生磁有序相变。然而,反铁磁体中的强几何阻挫或者自旋轨道耦合导致的竞争相互作用可以使系统的经典基态发生简并,并引发强的量子涨落,从而抑制对称性破缺造成的经典长程序的形成。这种基态中自旋的量子涨落行为就像永不凝固的液体,因此也被称为量子自旋液体(QSL)。简单来说,QSL是一种由于强量子涨落导致体系中磁有序被抑制,即使到了绝对零度也无长程磁序的新奇量子态。正因为这些特殊的行为,使QSL具备了独特的物理性质,如长程量子纠缠、分数化低能元激发、拓扑序等。对QSL的研究丰富了对自然界物态的认识,推动了物理学基本概念的发展。同时,QSL态中服从任意子统计的拓扑元激发能有效的抑制量子退相干,在量子存储、拓扑量子计算等新兴产业方面具有重要的应用价值。

目前,QSL探索道路存在两种方案,一种是基于强几何阻挫体系的共振价键QSL模型,但该模型被哈密顿量不能严格求解这一现状所限制,如三角晶格、笼目晶格体系。另一种是基于六角蜂窝状晶格上有效自旋1/2的Kitaev模型,该模型中六角顶点上的磁性离子与不同晶格方向的最近邻格点间存在强各向异性的Ising类型相互作用,即Kitaev相互作用。Kitaev模型中相互作用依赖于键方向的特性使其多种经典位型互相竞争形成阻挫,使其基态成为严格可解的量子自旋液体,并能在磁场诱导下出现非交换任意子激发,从而展现出极高的研究价值。然而,由于纯的Kitaev相互作用在真实材料中难以实现,Kitaev量子自旋液体的实验制备极富挑战性。

最近,理论和实验研究表明,扩展Kitaev模型可以在3d过渡金属Co基蜂窝磁性材料(如Na2Co2TeO6)中实现。其中,Co离子紧凑的3d轨道可以有效降低轨道交叠导致的非Kitaev相互作用项,而高品质且稳定性佳的单晶样品避免了元素对中子吸收性强导致的实验难以开展的困境。

本课题组对Na2Co2TeO6进行了深入的研究,确定了Na2Co2TeO6在面内磁场下,能够诱导出磁无序态,并构造了包含QSL相 的完整相图。基于角度依赖的磁扭矩实验数据,课题组发现在进入中间磁场区域的磁无序态后,晶体点群对称性恢复到蜂窝状晶体结构的C6旋转对称性,并且在磁场下的单晶非弹性中子散射数据中,观察到自旋子连续统与磁振子谱共存,为无序相是具有部分自旋极化的场致量子自旋液体提供了有力的证据。此外,课题组进一步对磁场下的有效K-J1-Γ-Γ'-J3模型进行了变分蒙特卡洛模拟,得到的相图和激发谱与实验数据基本一致。

总结与展望

在本项工作中,通过面内磁扭矩实验测量建立了一个完整的相图,该相图包括介于zigzag反铁磁序和极化平庸相之间的中间磁无序相。基于角度依赖的磁扭矩数据中晶体点群对称性的恢复,以及非弹性中子散射数据中自旋子和磁振子共存的实验结果,为该无序相是具有部分自旋极化的场致量子自旋液体提供了强有力的证据。基于扩展Kitaev模型进行的变分蒙特卡洛模拟也与实验数据相符,进一步支持了这一结论。研究结果将Kitaev 相关的物理现象扩展到3d过渡金属化合物,促进了对量子磁性材料中自旋轨道效应的进一步探索,其研究结果将有利于推动量子磁性体系的快速发展。

责任编辑

孙少龙  华南农业大学

陈玉鹏  国家纳米科学中心

引用格式:Lin G., Shu M., Zhao Q., et al., (2024). Evidence for field induced quantum spin liquid behavior in a spin-1/2 honeycomb magnet. The Innovation materials 2(3), 100082.

作者简介

马 杰,上海交通大学物理与天文系教授。长期从事凝聚态物理前沿实验研究方面的工作,尤其是运用中子散射及同步辐射X光技术对强关联体系功能材料的晶体结构、声子谱和磁子谱进行研究,探讨材料中电子、磁子、声子和轨道等相互作用及其导致的诸如电荷有序、轨道晶格耦合、自旋晶格相互作用等新奇量子效应和物理现象,以及这些效应对功能材料中各种性能的影响。

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