2020年全球大气氧化性减弱，南北半球由不同机制驱动 | NSR论文

2020年，全球大流行与澳洲极端野火不仅深刻改变了人类活动，也扰动了地球大气的“自清洁系统”。对流层羟基自由基（OH）浓度控制着大气中多种污染和温室气体的去除，是大气氧化性的关键指标。其微小的变化就能对温室气体甲烷的全球收支产生重大影响。

近日，西湖大学张羽中研究员课题组的研究团队在National Science Review（《国家科学评论》，NSR）发表题为“Converging evidence for reduced global atmospheric oxidation in 2020”的研究论文。该研究结合多源观测数据和大气化学模拟，为2020年全球大气氧化能力显著下降提供了多角度的证据，揭示了导致南北半球OH浓度下降的不同机制：北半球由新冠管控措施下人为源活性氮排放减少驱动，而南半球与澳洲极端野火的大量活性碳排放有关。研究凸显了人为和自然扰动在大气氧化性降低和甲烷浓度快速增长中的关键作用。

多重观测证据表明2020年全球大气氧化能力显著下降

研究团队发展了一种基于卫星一氧化碳（CO）观测“自上而下”反推OH浓度的新方法。基于该方法发现，2020年全球OH浓度相较于2018-2019年下降了约4%±0.9%。这一变化在南北半球均有所体现：北半球OH浓度下降约2.4%±1.2%，而南半球的下降更为剧烈，达5.7%±1.2%。这一结果与基于地基甲基氯仿和卫星甲烷观测得到的结果基本一致，为2020年全球大气氧化性下降提供了多重的观测证据。与甲基氯仿等传统方法相比，该研究发展的卫星CO方法能更好地约束不同纬度带OH浓度的变化，为解析造成OH变化的原因提供了更多的线索。

图1. 基于大气中CO、MCF和甲烷的观测数据推算的2020年全球及南北半球OH浓度相对于2018-2019年均值的变化。

疫情管控与极端野火—南北半球不同的机制

大气化学模拟分析表明，南北半球OH浓度下降的主要机制有所不同。北半球由于新冠大流行的管控措施导致人为活动NOx排放锐减，抑制了OH自由基通过NOx循环的再生。南半球则因澳大利亚极端野火排放大量活性含碳物质（如CO、VOCs等），其氧化去除过程消耗大量OH自由基。南北半球迥异的机制，同时解释了卫星观测到的南北半球对流层臭氧的相反异常变化—北半球臭氧下降而南半球臭氧上升。观测到的对流层臭氧变化作为人类活动和极端野火的化学指纹为驱动南北半球OH下降的不同机制提供了独立证据。

图2. 新冠管控措施导致的人为源减排和澳大利亚极端森林大火排放对OH及O3的影响及机制。

大气氧化性下降对甲烷浓度异常增长的影响

2020年全球OH浓度的下降对温室气体甲烷的收支产生了显著影响。2020年全球大气甲烷浓度的上升速率高达14.8 ppb a-1，是NOAA记录中的增幅最大的年份之一。甲烷卫星反演表明，与2018-2019年相比，大气甲烷负荷额外增长了27 Tg a-1，其中约52%（18 Tg a-1）可归因于OH浓度的下降，其余则主要来源于热带和高纬度湿地甲烷排放的增加。研究深入讨论了全球甲烷收支年际异常的分析框架，成功调和了以往研究中地基与卫星数据估算的甲烷增长率之间的分歧，为未来关于这一主题的讨论提供清晰的框架。

图3. OH浓度下降对2020年甲烷激增的影响。

该研究突显了融合多源观测数据在监测全球大气氧化能力动态演变中的关键作用，揭示了人为源和自然源的变化对大气氧化性和温室气体收支产生的巨大扰动及其机制。在全球清洁能源政策下人为源排放持续下降、而气候变化下极端野火加剧的预期下，该研究揭示的化学-气候相互作用将在未来温室气体收支中扮演越来越关键的角色。西湖大学博士研究生陈维为论文的第一作者，张羽中研究员为通讯作者。合作者还包括西湖大学的梁若思博士。该研究得到了中国科技部国家重点研发项目（2022YFE0209100）、国家自然科学基金面上项目（42275112）和西湖大学的资助。

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf232

【JCR2024发布】

《中国科学》杂志社11种英文期刊继续稳居Q1区