Nature：通过数据驱动的机器学习对剥落的石墨烯薄片的光学显微镜图像进行分类

引言及介绍

机器学习技术可识别各种图像，补充人类智能。自从剥离的石墨烯在SiO2/ Si衬底上出现以来，石墨烯的识别依赖于通过光学显微镜的成像。在这里，我们开发了一种数据驱动的聚类分析方法，从SiO2上的剥离石墨烯的光学显微镜图像自动识别石墨烯薄片的位置，形状和厚度/ Si衬底。将提取算法应用于光学图像产生了由薄片边缘包围的区域的光学和形态特征值。特征值在光学特征空间中形成离散簇，其衍生自1，2，3和4层石墨烯。通过无监督的机器学习算法检测聚类中心，实现单层，双层和三层石墨烯的高度准确分类。该分析可应用于具有不同SiO2厚度的一系列衬底。

在本报告中，我们提出了一种无监督数据驱动分析方法，使用大量光学显微镜图像对石墨烯层进行分类。通过处理剥离石墨烯的SiO2/ Si衬底~7×104个图像，我们提取了边缘包围的约4×105个分割区域。从分割区域提取光学和形态特征值。在色调（H），饱和度（S）和值（V）空间中绘制数据点导致离散的聚类。分析数据点显示，这些簇来自n层石墨烯，其中n = 1,2,3等等。基于非参数贝叶斯混合模型的无监督机器学习聚类算法可以检测聚类中心，并且可以高精度地对石墨烯层进行分类（> 95％）。这些结果表明，石墨烯层的识别可以通过计算方法，进行从而引入用于利用对石墨烯层的识别和确定的层厚度的数据驱动方法的新路线。

结果

无标签分析工作流程

自动石墨烯分类工作流程的第一步是在SiO2/ Si衬底上捕获整个剥落的石墨烯薄片的光学显微镜图像（图1a）。将具有剥离的石墨烯薄片的尺寸为1×1cm2的二十四个SiO 2 / Si衬底平铺在硅芯片托盘上并通过自动光学显微镜扫描。图1b-d示出了区域S 区域的散点图和从HSV颜色空间I H，I S-BG和I V-BG中的区域提取的光学特征值。

图1、数据驱动的分析工作流程和提取的特征值的原始散点图。一个数据分析流程示意图。首先，使用自动光学显微镜获取SiO2/ Si基板的光学显微镜图像。获取的图像被馈送到特征提取管道中。由光学边缘围绕的分割区域被施加到图像，从每个区域产生~50个特征值（补充表1）。通过数据分析方法分析提取的特征值。由于每个数据点都链接到光学显微镜图像，因此可以在前面的过程中研究相应的图像。b-d特征值的散点图：bS面积与IH，cS面积与IS-BG的关系，以及dS面积与IV-BG的关系

特征值的三维表示

为了捕获图1c，d中详细示出的条纹图案的特征，我们可视化光学特征值的三维参数空间中的数据点。这里，S 区域的特征参数的面积值由每个数据点的大小表示，并且它们与S 区域线性地缩放。根据该表示，形成离散簇，如图2a中的黑色箭头所示。如图2b所示，离散簇类似于图2a在这种情况下也出现了，如标有A'-E'的黑色箭头所示。这些结果证明了在（I H，I S-BG，I V-BG）的三维颜色空间中从光学显微镜图像提取的特征值的聚类结果的一般性。

图2、光学特征值的三维散点图。一个，b特征的散点图值我ħ，我S-BG，并予V-BG为在SiO2厚度d = 一290 nm和b85纳米。每个数据点的大小由区域S区域的面积缩放。簇用黑色箭头标记，分别标记为A-E和（A'-E'），d = 290和85nm

提取特征的直方图分析

图3、在光学值空间中绘制的二维累积直方图。一个累积直方图的二维彩色图小号区域作为的函数予V-BG和Iħ。簇用白色箭头表示。b ，C的区域的累积直方图小号区域作为的函数予V-BG为bIħ IH.

检查集群

分段区域主要衍生自单层石墨烯薄片（图4a的第二行）。类似地，组（iii） - （v）主要衍生自双层，三层和四层石墨烯薄片（图4a的第三，第四和第五行）， 分别）。最后，对区域（vi）的检查表明，组（vi）来自厚石墨片（图4a的第六行）。

图4、从区域（i） - （vi）提取的光学显微镜图像及其混淆矩阵。从组（i） - （vi）（从上到下）提取的光学显微镜图像。通过应用阈值Sarea > 500像素从每组随机采样图像。红色菱形标记表示由图像处理算法检测到的分割区域的中心。每个比例尺对应于5μm的长度。b通过手动检查S面积 > 500像素的所有光学显微镜图像获得的数据点的混淆矩阵。除了表示检查的光学显微镜图像的数量的总列之外，数字以％为单位表示

无监督机器学习聚类分析

由于图像处理算法成功地提取了石墨烯薄片的特征值，下一步是引入概率无监督机器学习算法来自动检测聚类中心并提高分类精度。为了模拟石墨烯薄片的光学特征值，我们利用高斯混合物作为像素强度。高斯混合模型的应用是合适的，因为剥落的石墨烯薄片的颜色对比度随其性质22而离散地变化，并且像素强度的模糊效果可以通过高斯分布来处理。

图5、应用于特征值的无监督机器学习聚类算法的结果。a具有Dirichlet过程（BGMM-DP）的贝叶斯高斯混合模型的聚类结果。聚类中心用实心十字表示。簇的权重由交叉标记的大小表示。b为BGMM-DP群集提取权重。c通过手动检查光学显微镜图像制作的簇的混淆矩阵。除了Total列之外，数字以％为单位表示，Total列表示检查图像的数量

这些结果证明了所提出的自动分类算法的高性能。我们强调的结果是，只有通过单向处理光学显微镜图像才能实现高百分比的正确分类;因此，单层，双层和三层石墨烯薄片的光学特征值从光学显微镜图像中自始至终地提取。这些结果证明了数据驱动和大数据方法分割石墨烯薄片的有效性。

结论

总之，这项工作表明，当前的图像处理算法，大数据分析技术和无监督机器学习算法可以高精度地成功分割石墨烯层。通过将当前算法集成到2D材料制造系统中的自动光学显微镜，可以开发出石墨烯薄片的全自动识别机器，允许研究人员仅通过在SiO 2 / Si衬底上剥落石墨片就可以使用无限数量的石墨烯薄片。使用自动光学显微镜扫描它们。因此，这项研究可能是实现范德华异质结构全自动制造的基本步骤。

参考文献：

Classifying optical microscope images of exfoliated graphene flakes by data-driven machine learning

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