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​厦大「国家高层次人才」&华科大「国家杰青」联手,新发JACS!

第一作者:Xiaoyu Yu,Ming Chen

通讯作者:乔羽,邹业国,冯光

通讯单位:厦门大学,华中科技大学

乔羽,厦门大学化学化工学院教授,博士生导师。国家海外高层次人才(青年项目),福建省杰青。研究方向,二次电池储能体系机理研究与材料研发、电化学原位光谱、电极/电解液表界反应机理研究。

冯光,华中科技大学能源与动力工程学院教授/博导,国家杰出青年科学基金获得者,英国皇家化学学会会士。近些年来,一直从事与能源领域中的微纳尺度界面相关的基础问题研究,在有关新型电能储能装置应用方面取得了一些成果。研究工作具有能源、化学、物理和材料等方向综合交叉的学科特点。

论文速览

了解界面析氢反应(HER)对于调节锌(Zn)电池的电化学行为至关重要,但与溶剂化化学相关的HER机制仍然难以捉摸,特别是氢键(H-bond)在电场作用下随时间的动态演变。本研究通过结合原位光谱学和分子动力学模拟,揭示了水系锌电池中HER与溶剂化化学的关系。

研究发现,在Zn沉积/剥离过程中涉及两个关键变化过程:初始形成富含H2O的界面(突然变化)和随后的氢键动态演变(逐渐变化)。在Zn离子去溶剂化过程中,氢键数量增加且强度减弱,形成稀薄界面,导致大量氢气产生。在Zn离子溶剂化过程中形成浓缩界面,氢键数量减少且强度增强,产生少量氢气。

这些发现有助于理解Zn沉积/剥离过程中氢键演变与竞争性HER的关系,并阐明了高浓度下电化学窗口扩大和HER抑制的本质。本研究提出了一种新的水系电解液调控策略,以电场下界面状态的突然变化作为锌性能提升的标准。

图文导读

图1:ZnSO4电解液中H2O的局部溶剂化结构,包括氢键的分类和实验与模拟的配对分布函数/径向分布函数图。

图2:原位FTIR测量的电化学池示意图和界面变化过程的时间分辨率。

图3:Zn沉积/剥离过程中界面溶剂化结构的动态演变。

图4:在偏压下电双层(EDL)建立的突变,包括不同浓度ZSE的绝对吸收和相对吸收的变化。

图5:EDL建立后氢键动态演变的逐渐变化,包括不同浓度下的相对吸收变化。

图6:Zn沉积/剥离过程中HER机制的分子洞察,包括H2O富集界面的形成和氢键网络的动态变化。

总结展望

本研究深入探讨了水系锌电池中锌离子去溶剂化/溶剂化过程中氢键的动态演变及其对HER的影响。通过实验和模拟相结合的方法,本研究不仅重现了界面处溶剂化结构的电位依赖性,而且揭示了这种依赖性与氢键数量和强度变化的关系。

结果表明,通过调控初始形成的富含H2O的界面,可有效地抑制HER动力学,从而提高电池性能。本研究为设计电解液溶剂化环境提供了分子层面的见解,为提高水锌电池的性能和推动其大规模应用奠定了基础。

文献信息

标题:Unlocking Dynamic Solvation Chemistry and Hydrogen Evolution Mechanism in Aqueous Zinc Batteries

期刊:Journal of the American Chemical Society

DOI:10.1021/jacs.4c02558

  • 发表于:
  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/O83w97P5vgWMuzUvodm0KBSw0
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