通过表面氟化增强单层 NbSe2的伊辛超导电性

北京航空航天大学司晨课题组在Science China Technological Sciences2024 年64卷第7期发表了题为：“Enhancement of Ising superconductivity in monolayer NbSe2via surface fluorination（通过表面氟化增强单层 NbSe2的伊辛超导电性）”的文章。该研究基于第一性原理计算，提出了一种提高二维伊辛超导体的超导转变温度但保持其伊辛配对的新方法。作者通过对单层NbSe2进行表面氟化，抑制了单层 NbSe2中的电荷密度波，并在费米面附近引入了范霍夫奇点，从而增强了电子-声子耦合作用，使得单层NbSe2的超导转变温度和平面内上临界场均得到了显著提高。

寻找和设计具有高超导转变温度和高临界磁场的超导材料一直是材料科学和凝聚态物理领域的重要研究课题。近年来，二维伊辛超导体的发现是超导领域的一个重要突破。在二维伊辛超导体中，库珀对的自旋被固定在平面外方向，因此，能够抵抗远超泡利极限的平面内上临界场。然而，伊辛配对要求材料具有强自旋轨道耦合作用，因此，目前已发现的二维伊辛超导体均由重元素组成，超导转变温度普遍非常低。例如，最具代表性的二维伊辛超导体—单层NbSe2，超导转变温度仅为3K。因此，如何在保持伊辛配对的同时提高二维伊辛超导体的转变温度，是亟待解决的科学问题。

图1 NbSe2氟化前后的超导能隙、超导转变温度和平面内上临界场

该文通过第一性原理计算，提出表面氟化是增强单层NbSe2伊辛超导电性的有效手段。作者首先证实单层NbSe2的伊辛超导电性出现在其电荷密度波相中。电荷密度波的出现不会破坏单层NbSe2的镜面对称性，因此，电荷密度波相的自旋被固定在平面外方向，有利于伊辛配对，而且计算得到的电荷密度波相的超导转变温度与实验值十分吻合。其次，作者通过从头求解各向异性的Migdal-Eliashberg方程和Bogoliubov-de Gennes方程，发现单层NbSe2的表面被氟化之后，不仅超导转变温度提高了约3倍，而且平面内上临界场显著提高（图1）。

作者进一步揭示了氟化导致单层NbSe2伊辛超导电性增强背后的物理机制。第一，氟原子对称且稳定地吸附在单层 NbSe2 的两侧，保持了体系平面外的镜像对称性，使载流子的自旋仍然被固定在平面外方向。第二，氟化作用抑制了单层 NbSe2 中的电荷密度波，并使得费米面附近出现范霍夫奇点；两者共同作用导致体系中载流子数量的显著增加，进而提高了电子-声子耦合作用。第三，与氟原子相关的低频声子模式的出现进一步增强了电子-声子耦合。该论文的研究表明，具有显著增强的伊辛超导电性的氟化NbSe2有望成为探索新奇的量子现象（如拓扑超导体）的优异平台，并在自旋电子学等新型器件中具有潜在的应用价值。

该文的第一作者和通讯作者分别为北京航空航天大学博士生吴忌征和司晨副教授，合作者包括清华大学物理系的段文晖院士、徐勇教授和王冲研究员以及上海科技大学的史武军副研究员。