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二维（2D）半导体的垂直三维集成具有很大的前景，因为它提供了在z轴上扩展逻辑层的可能性。事实上，利用这种混合维异质结构以及具有不同载流子类型的异质2D层构建的垂直互补场效应晶体管（CFET）最近已经得到了验证。然而，迄今为止，2D半导体中缺乏可控的掺杂方案（尤其是P型掺杂的WSe2和MoS2），而且最好是以稳定和无损的方式进行掺杂，这极大阻碍了互补逻辑电路自下而上的扩展。

2024年5月29日，中国科学院金属研究所李秀艳研究员、中山大学侯仰龙教授、中国科学院大学周武教授、辽宁材料实验室王汉文副研究员、山西大学韩拯教授以共同通讯作者身份在Nature期刊发表题为“Van der Waals polarity-engineered 3D integration of 2D complementary logic”的研究论文，中国科学院金属研究所郭艺萌/李江旭、山东大学詹学鹏、中国科学院大学王春雯、上海科技大学李敏为论文共同第一作者，北京大学王润声教授/王子瑞同学（TCAD仿真）、山西大学张靖教授/秦成兵教授（测试）、北京大学叶堉教授（CrOCl晶体和测试）、上海科技大学刘健鹏教授（DFT计算）、山东大学陈杰智教授和中国科学院金属研究所孙东明研究员/陈星秋研究员（实验）为论文共同作者。

李秀艳，中国科学院金属研究所研究员、沈阳材料科学国家研究中心副主任，国家杰出青年科学基金获得者；专注于纳米金属研究，并取得系列原创成果：发现纳米晶晶界自发弛豫现象、发现Schwarz Crystal受限晶体结构、提出材料素化概念及原理等。

该研究表明，通过将过渡金属二硫化物（如MoS2），置于范德华（vdW）反铁磁绝缘体氧氯化铬（CrOCl）之上，MoS2中的载流子极性可以通过强大的vdW界面耦合轻松地从n型重新配置为p型。由此产生的能带排列使晶体管在室温下的空穴迁移率高达约425cm2·V-1·s-1，开/关比达到106，空气稳定性能超过一年。基于这种方法，进一步演示了垂直构建的互补逻辑，包括6层vdW的逆变器、14层vdW的NANDs和14层vdW的SRAMs。该研究的极性工程p型和n型二维半导体沟道（有或没有vdW插层）具有鲁棒性，适用于各种材料，因此可能为未来基于2D逻辑门的3D垂直集成电路提供启发。

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07438-5

经过数十年发展，半导体工艺制程不断逼近亚纳米物理极限，传统硅基集成电路难以依靠进一步缩小晶体管面内尺寸来延续摩尔定律。发展垂直架构的多层互连互补逻辑电路CMOS，从而获得向上集成技术的突破，是国际半导体领域积极探寻的新路径之一。由于硅基晶体管工艺采用单晶硅表面离子注入的方式，很难实现在一层离子注入的单晶硅上方再次生长或转移单晶硅。虽然可以通过三维电极、芯粒等方式提高集成度，但是关键的晶体管始终分布在最底层，无法获得z方向的自由度。

该研究设计了一种简单、无损的掺杂方法，通过vdW界面耦合，以可控的方式重新配置2D半导体的载流子极性。研究发现，与通常表现出的n型性质不同，少层过渡金属二硫化物（TMDs）（包括MoS2、WSe2和MoSe2）在与少层CrOCl的界面耦合作用下会系统地转变为p型，并显示出极佳的空气稳定性。密度泛函理论（DFT）计算表明，这种界面耦合诱导的极性反转是电荷从TMDs转移到CrOCl的结果，其次是CrOCl表面态中微妙的e-e相互作用，这应该是TMDs与具有高功函数和表面带有效质量足够大的层状绝缘体之间界面的普遍效应。以MoS2为例，得益于原子洁净界面，MoS2-CrOCl杂化物在室温下的最大空穴迁移率达到约425cm2·V-1·s-1，开/关比超过106。此外，还通过选择性地堆叠有或无界面耦合层的vdW栅极、介电层和半导体层模块，构建了n掺杂和p掺杂逻辑单元，并将其定义为垂直反向极化场效应晶体管（VIP-FET）。因此，该掺杂策略可用于垂直制造自补逻辑器件，为实现半导体电路的高级3D集成提供了垂直扩展路线。

该研究得到的P型2D半导体晶体管具有低回滞、高迁移率、大开态电流等优势。进一步利用该垂直插层，即极性调控的性质，采用交替选择性垂直堆叠，演示了由14层范德华材料组成、包含4个二维半导体晶体管（2N、2P）的互补逻辑门3D NAND以及3D SRAM等。该研究打破了硅基逻辑电路的底层“封印”，基于量子效应获得了3D垂直集成多层互补型晶体管电路，为后摩尔时代未来2D半导体器件的发展提供了思路。

图1. 半导体电路的垂直扩展与面内扩展

图2. MoS2-CrOCl互补场效应晶体管的电学性能

图3. 十多层vdW的3D集成逻辑门

图4. 面向未来2D半导体互补逻辑的3D集成

总之，该研究报道了一种适用于2D半导体的简便而稳定的p型掺杂策略，以便获得与垂直集成兼容的互补场效应晶体管。研究表明，通过将TMDs（MoS2，WSe2和MoSe2）堆叠在vdW绝缘体CrOCl上，可以有效地将主导载流子类型从电子调制为空穴。第一原理计算进一步揭示了这种行为可能源于强vdW界面耦合。这表明门可调谐能带排列、电荷转移和电子-电子相互作用产生了协同效应，这与半导体TMDs的传统p掺杂策略有本质区别。值得注意的是，在石墨烯-CrOCl系统中，类似的机制已经导致了许多奇异的量子电子态。基于该方法制备的FETs具有出色的电学性能，开/关比高达106，在MoS2中提取的室温空穴迁移率达到425cm2·V-1·s-1，并具有出色的长期空气稳定性。此外，基于该掺杂方法，实现了先进的3D逻辑电路，如垂直构建的6层vdW逆变器、14层vdW的NANDs 和14层vdW的SRAMs。这证实了vdW界面耦合诱导的p型掺杂可能是未来垂直扩展设计的有效策略，可实现先进逻辑电路的超高3D集成。

■密度泛函理论DFT代算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等

■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等

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