3500小时以上！东北师大EES：高熵溶剂化策略助力水系锌金属电池

电解液在连接正极和负极方面起着至关重要的作用。其中，添加剂的加入可有效调节Zn2+的初级溶剂化结构，进而有效地解决了电化学窗口狭窄和可逆性低的问题。然而，使用单一添加剂的引入对电池性能的提高十分受限。

在此，东北师范大学吴兴隆团队开发了一种新型的高熵溶剂化电解液（HESE），其可通过增加溶剂化结构的多样性来增强熵。研究显示，多组分添加剂的加入增强了Sconf，导致Zn2+的溶剂化结构多样化，从而导致无序度增加。此外，更高程度的无序减弱了Zn2+和H2O之间的相互作用，有效调节了活性水分子中的O-H键序，减弱了副反应和析氢反应（HER），同时促进了Zn2+的均匀沉积。

因此，使用HESE的Zn||Zn对称电池在5 mA cm-2的高电流密度下实现了超过3500小时的循环寿命，甚至在更高的电流密度/容量10 mA cm-2/10 mAh cm-2下，其仍能实现超过1300小时的循环寿命。

图1. 溶剂化作用

总之，该工作提出了一种高熵溶剂化策略，即通过调节溶剂化结构的多样性和混乱度，有效增强了锌金属的可逆性。计算表明，熵的增加导致界面表面能和溶液的Gibbs自由能降低。

此外，HESE优化了溶剂化结构中的活性水分子，并调节了水分子内O-H键的能量，进一步降低了水分子的活性，从而有效改善了Zn2+动力学。

基于此，锌负极展现出超高的可逆性和循环寿命，在2 mA cm-2的电流密度下实现了1400个循环的稳定性，以及在5 mA cm-2/5 mAh cm-2的电流密度下实现了3500小时的稳定循环。此外，基于HESE的Zn||NH4V4O10全电池具有优异的循环性能。

因此，该工作为新型高混乱度电解质水系电池的发展提供了新途径。

图2.全电池性能

文献信息

Ultrastable electrolyte (>3500 hours at high current density) achieved by high-entropy solvation toward practical aqueous zinc metal batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee02896a