研究概述
高熵金属有机骨架材料(HE-MOFs)有望成为多功能材料,但目前罕见的例子仅限于第四周期的低价元素,这限制了它们在不同应用中的设计和优化。
2025年1月3日,吉林大学冯守华院士和田戈副教授团队在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Entropy engineering activation of UiO-66 for boosting catalytic transfer hydrogenation》的研究论文。
在这里,作者首次合成了一种新的高熵、富缺陷且小尺寸(32 nm)的UiO-66 (ZrHfCeSnTi HE-UiO-66),利用增加的构型熵来实现对不同金属离子掺杂的高耐受性。
HE-UiO-66的晶格畸变诱导金属节点高度暴露,产生浓度为322.4 μmol/g的配位不饱和金属位点,增加了路易斯酸碱位点的丰度,从而显著改善了催化转移加氢(CTH)反应的性能。
研究表明,HE-UiO-66的特殊电子结构增强了与底物分子的相互作用和结合,降低了氢转移过程的能垒。
作者的方法为在MOFs中构建配位不饱和金属位点提供了一种新的策略。
图文解读
图1:HE-UiO-66的制备及结构表征
图2:所制备催化剂的CTH活性
图3:相关理论模型的密度泛函理论计算
文献信息
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