IF 24.4！在金属有机框架上工程化钌物种用于工业电流密度下的水电解

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开发在工业电流密度下具有高活性和稳定性的电催化剂对推动碳中和至关重要。近年来，具有大比表面积和可调结构的金属有机框架（MOFs）已成为一类极具前景的替代电催化剂，但其低导电性和差稳定性限制了其广泛应用。本研究提出了一种改性策略，在MOFs上稳定和调控钌（Ru）物种，包括钌单原子（Ru SAs）和钌纳米颗粒（Ru NPs），以增强析氢反应（HER）性能。受益于Ru与MOFs之间的强相互作用，合成的NiFeRuSA+NP-DOBDC（DOBDC：2,5-二氧代-1,4-苯二甲酸盐）在10和1000 mA cm−2时表现出优异的HER性能，过电位分别为25和271 mV。同时，它在1 A cm−2的高电流密度下能够稳定运行超过300小时。值得注意的是，组装的阴离子交换膜（AEM）电解槽实现了碱性水电解的低电压。原位分析表明NiFeRuSA+NP-DOBDC能够优化H2O吸附和解离，理论计算表明Ru SAs和NPs加速了Volmer-Heyrovsky路径，协同促进了HER性能。这项工作提出了一种在MOFs平台上整合负载金属物种以高效驱动工业水电解的竞争性策略。

创新点：

1. 开发了一种独特的改性策略，成功在MOFs上同时稳定和调控钌单原子和纳米颗粒，实现了双活性位点的协同效应。

2. 通过精确控制合成条件，在保持MOFs结构稳定性的同时，实现了高电流密度下的长期稳定运行。

3. 首次系统研究了单原子和纳米颗粒在MOFs体系中的协同催化机制，为高效电催化剂的设计提供了新思路。

科研启发：

1. 在催化剂设计中，可以考虑多种活性位点的协同作用，而不是局限于单一类型的活性中心。

2. 原位表征和理论计算的结合对于理解催化机制和指导材料设计具有重要作用。

3. 在追求高活性的同时，要特别关注材料在实际工业条件下的稳定性和可靠性。

思路延伸：

1. 这种双活性位点协同的设计策略可以推广到其他电催化反应中，如氧还原、二氧化碳还原等。

2. 可以进一步探索不同金属组分之间的协同作用，开发更高效的多金属催化体系。

3. MOFs作为载体的优势可以进一步挖掘，如利用其孔道结构实现反应物的选择性传输。

4. 这种改性策略可能适用于其他多孔材料体系，如共价有机框架（COFs）、多孔碳材料等。

5. 深入研究载体与活性位点之间的电子转移机制，可能发现新的性能调控方法。

类似研究思路：

1. 在其他MOFs体系中引入双功能活性位点，如铂-钯、铱-钌等贵金属组合。

2. 将单原子与纳米颗粒的协同策略应用于其他能源转换反应，如甲醇氧化、氨分解等。

3. 探索不同尺寸效应对催化性能的影响，如纳米团簇与单原子的协同作用。

4. 开发新型原位表征方法，深入研究反应过程中活性位点的动态变化。

5. 设计智能控制的合成方法，实现活性位点的可控制备和精确调控。

6. 研究载体结构对活性位点分散和稳定性的影响，建立构效关系。

Engineering Ruthenium Species on Metal–organic Frameworks for Water Electrolysis at Industrial Current Densities

Adv. Energy Mater. (IF 24.4)

Pub Date  : 2024-12-12

DOI : 10.1002/aenm.202404714

Dequan Li, Mingpeng Chen, Di Liu, Congcong Shen, Huachuan Sun, Yuxiao Zhang, Tianwei He, Qingjie Lu, Bo Li, Tong Zhou, BoXue Wang, Yuewen Wu, Guohao Na, Yun Chen, Jianhong Zhao, Yumin Zhang, Jin Zhang, Feng Liu, Hao Cui, Qingju Liu

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