Light: Science & Applications-室温再结晶法制备镧系金属卤化物及其在X射线成像中的应用

单位

1. 中国科学院长春应用化学研究所，中国吉林长春

2. 吉林大学，中国吉林长春

3. 中国科学技术大学，中国安徽合肥

4. 清华大学，中国北京

期刊: Light: Science & Applications

DOI: 10.1038/s41377-025-01839-5

研究背景

X射线闪烁体在工业检测、医疗诊断等领域具有重要应用，但传统铅基材料因毒性和自吸收效应限制了其发展。镧系(Ln)金属卤化物因其低毒性、大斯托克斯位移和优异发光性能成为潜在替代材料。然而，现有合成方法(如高温固相法或热注入法)条件苛刻，限制了其实际应用。因此，开发一种快速、温和的合成方法具有重要意义。

摘要

   该研究提出一种室温再结晶法，以甲醇为溶剂、乙醇为反溶剂，快速(2分钟内)合成了一系列零维结构Cs₃LnCl₆(Ln = Ce、Pr、Nd等13种镧系元素)微晶，并首次实现了单元素微晶的大规模制备(单次产量11克)、循环再生及高熵五元素Cs₃[TbDyHoErTm]Cl₆晶体的制备。通过密度泛函理论(DFT)计算，揭示了部分材料的4f5d跃迁或ClLn电荷转移特性，突破了镧系离子4f4f跃迁的宇称禁阻限制。其中，Cs₃TbCl₆微晶的光致发光量子产率(PLQY)高达90.8%，在X射线激发下光产额达51,800 photons MeV⁻¹，优于多数商用闪烁体。基于Cs₃TbCl₆与聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合的柔性薄膜展现出优异的X射线成像能力，空间分辨率达12 lp mm⁻¹。

研究方法与创新

1. 温和高效: 在室温下实现镧系金属卤化物的快速合成，避免了传统高温工艺，单次合成规模达11.0 g，且材料可循环再结晶利用；

2. 通过多元素均匀掺杂，拓展材料性能调控维度，Cs₃TbCl₆的PLQY和X射线光产额显著优于多数无铅材料。

图一: Cs₃LnCl₆的结构与形貌表征，验证合成方法的普适性，确认晶体结构一致性，并揭示形貌与结晶动力学的关联。

图二: 大规模制备、循环利用及高熵晶体制备。

图三: 光学性能分析，阐明材料发光机制，突出Cs₃TbCl₆的高效发光性能。

图四: 发光机制的理论计算。

图五: X射线成像应用。

https://doi.org/10.1038/s41377-025-01839-5.

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