北京大学「国家杰青」郭少军团队，最新AM！

第一作者：Shuoqing Zhao

通讯作者：郭少军

通讯单位：北京大学

郭少军， 博士、长聘教授、北京大学博雅特聘教授、国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划首席科学家、英国皇家化学会会士；吉林大学学士、中科院应化所博士、布朗大学博士后、美国阿拉莫斯国家实验室奥本海默杰出学者；全球顶尖前10万科学家（世界前800）。

论文速览

本论文针对钾离子电池（PIBs）中正极电解质界面（CEI）的重要性进行了研究。作者发现，相比固体电解质界面（SEI），CEI在可充电池的可逆性中起着至关重要的作用，但往往受到较少关注。传统的弱溶剂化电解液（WSE）虽然有利于形成坚固的SEI，但会导致过多的自由溶剂和厚CEI，从而在高工作电压下不利于界面稳定性。

因此，本研究提出了一种高溶剂化电解液（HSE），通过生成稳定的三元复合物来固定自由溶剂，并促进均匀超薄CEI的生长，从而提高PIBs的电化学性能。通过飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）和冷冻透射电子显微镜（cryo-TEM）技术，揭示了特意配位的复合物是形成机械稳定和富含无机物CEI的关键，这对于高性能PIBs具有优越的扩散动力学。结合K0.5MnO2正极和软碳（SC）负极，实现了高能量密度（202.3 Wh kg-1）和出色的循环寿命（500次循环后92.5%的容量保持率），为PIBs设定了新的性能基准。

图文导读

图1：0.8 M KPF6/EC-DEC、1 M KFSI/TMP和3 M KFSI/TMP三种电解液的配位环境。

图2：三种电解液中KMO正极的电化学性能。

图3：不同电解液中循环电极的CEI形态和化学组成。

图4：循环电极的CEI化学组成和微观结构。

图5：3 M KFSI/TMP电解液的SC||KMO全电池电化学性能。

总结展望

本研究通过设计高溶剂化电解液（HSE），成功实现了在钾离子电池中形成机械稳定且富含无机物的CEI。这种电解液通过优化的配位环境，将K+-溶剂配位转变为K+-TMP-FSI-复合物，有利于强阳离子/阴离子相互作用，减少了溶剂分子的自由度。这种优化的CEI不仅提高了K+的扩散动力学，还抑制了CEI的溶解，显著提升了电池的循环稳定性和能量密度。这项工作为钾离子电池的界面工程提供了新的策略，并为未来高性能能量存储系统的发展奠定了基础。

文献信息

标题：Highly-solvating electrolyte enables mechanically stable and inorganic-rich cathode electrolyte interphase for high-performing potassium-ion batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405184