第一作者:Ridwan A. Ahmed
通讯作者:王崇民,许武,杨万里
通讯单位:美国太平洋西北国家实验室,劳伦斯伯克利国家实验室
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具有阳离子无序的岩盐结构(DRX)的富锂过渡金属氧化物正极,因其比常用的层状锂过渡金属氧化物正极,能提供更高的容量和成本效益而越来越受到关注。但是,DRX正极的性能及其应用,受到与4.8 V高电压下最先进的碳酸酯基电解液之间的严重副反应、过渡金属溶解和正极颗粒结构不稳定性的限制。本研究开发了一种先进的局部高浓度电解液(LHCE)。这种电解液能够形成稳定的正极-电解液界面,显著提高了Li1.13Mn0.66Ti0.21O2(LMTO)DRX正极在电化学循环中的结构稳定性。使用LHCE的Li||LMTO半电池展现出比传统碳酸酯电解液更高的初始容量、循环稳定性和优越的倍率性能。
图文导读
图1:Li||LMTO扣式电池的电化学性能。
图2:LMTO正极颗粒的表面与体相结构比较。
图3:循环LMTO电极的7Li固态核磁共振(NMR)谱。
图4:LMTO电极表面CEI的化学成分比较。
图5:循环正极的软X射线吸收光谱(sXAS)结果。
图6:循环LMTO电极的Mn L3-edge软X射线光谱结果。
图7:循环锂金属负极的表面形貌和SEI化学成分比较。
总结展望
本研究开发的局部高浓度电解液(LHCE)显著提升了无序岩盐结构(DRX)正极材料的电化学性能。使用LHCE的Li||LMTO电池在4.8 V高电压下展现出205.2 mAh g−1的高初始容量和72.5%的优异容量保持率(200个循环后)。研究结果表明,LHCE通过形成富含无机物种的稳定CEI层,有效抑制了LMTO正极材料的表面降解和体相结构转变,从而增强了电池的循环稳定性。此外,LHCE还能够在锂金属负极表面形成稳定且坚固的SEI层,进一步提高了电池的整体性能。这项工作为实际应用中DRX正极材料的高能量密度锂电池的发展铺平了道路。
文献信息
标题:Enhanced Electrochemical Performance of Disordered Rocksalt Cathodes in a Localized High-Concentration Electrolyte
期刊:Advanced Energy Materials
DOI:10.1002/aenm.202400722
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