强强联合！许武/王崇民/杨万里AEM：4.8V高电压锂离子电池！

第一作者：Ridwan A. Ahmed

通讯作者：王崇民，许武，杨万里

通讯单位：美国太平洋西北国家实验室，劳伦斯伯克利国家实验室

论文速览

具有阳离子无序的岩盐结构（DRX）的富锂过渡金属氧化物正极，因其比常用的层状锂过渡金属氧化物正极，能提供更高的容量和成本效益而越来越受到关注。但是，DRX正极的性能及其应用，受到与4.8 V高电压下最先进的碳酸酯基电解液之间的严重副反应、过渡金属溶解和正极颗粒结构不稳定性的限制。本研究开发了一种先进的局部高浓度电解液（LHCE）。这种电解液能够形成稳定的正极-电解液界面，显著提高了Li1.13Mn0.66Ti0.21O2（LMTO）DRX正极在电化学循环中的结构稳定性。使用LHCE的Li||LMTO半电池展现出比传统碳酸酯电解液更高的初始容量、循环稳定性和优越的倍率性能。

图文导读

图1：Li||LMTO扣式电池的电化学性能。

图2：LMTO正极颗粒的表面与体相结构比较。

图3：循环LMTO电极的7Li固态核磁共振(NMR)谱。

图4：LMTO电极表面CEI的化学成分比较。

图5：循环正极的软X射线吸收光谱(sXAS)结果。

图6：循环LMTO电极的Mn L3-edge软X射线光谱结果。

图7：循环锂金属负极的表面形貌和SEI化学成分比较。

总结展望

本研究开发的局部高浓度电解液（LHCE）显著提升了无序岩盐结构（DRX）正极材料的电化学性能。使用LHCE的Li||LMTO电池在4.8 V高电压下展现出205.2 mAh g−1的高初始容量和72.5%的优异容量保持率（200个循环后）。研究结果表明，LHCE通过形成富含无机物种的稳定CEI层，有效抑制了LMTO正极材料的表面降解和体相结构转变，从而增强了电池的循环稳定性。此外，LHCE还能够在锂金属负极表面形成稳定且坚固的SEI层，进一步提高了电池的整体性能。这项工作为实际应用中DRX正极材料的高能量密度锂电池的发展铺平了道路。

文献信息

标题：Enhanced Electrochemical Performance of Disordered Rocksalt Cathodes in a Localized High-Concentration Electrolyte

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202400722