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第一作者：Chengxin Peng

通讯作者：唐伟，王永刚，郭再萍

通讯单位：西安交通大学，复旦大学，阿德莱德大学

论文速览

双极性电极材料能够提高可充对称电池的比功率并降低制造成本，然而它们的发展受到缺乏可靠且经济的双极性材料的限制。本研究提出了新型的双极性靛蓝衍生物（IDT），通过将p型二氢吩嗪（PZ）和n型蒽醌（AQ）的两个氧化还原中心的协同耦合作用，构建了一种对称电池。这种IDT材料通过p-n共轭结构实现了两个氧化还原中心间的电子云相互供给和引出，从而在水系对称电池中实现了0.62V的可观输出电压。得益于其丰富的氧化还原中心和扩展的π-共轭结构，该对称电池还提供了139 mAh g−1的比容量（在0.1 A g−1时）和长期循环稳定性（在2 A g−1下600个循环后容量保持率为79%）。通过综合的原位表征和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了在充放电过程中HSO4−和H+的可逆吸附/脱附行为。此外，还建立了一种具有准固态电解质的对称电池，该电池在2 A g−1下1000个循环后显示出78%的容量保持率，展现出优越的实际应用能力。

图文导读

图1：IDT分子通过“p-n融合”二氢苯并噻嗪和蒽醌氧化还原基团的分子设计策略，以及AQ、PZ和IDT分子的电子静电势（ESP）分布和前沿分子轨道能量计算。

图2：IDT/G电极在1Ｍ H2SO4电解液中的电化学性能。

图3：IDT/G阴极的能量存储机制，在选定充放电状态下IDT/G阴极的各种原位表征。

图4：IDT/G阳极的能量存储机制，在选定放电状态下IDT/G阳极的各种原位表征。

图5：对称水系电池的电化学性能。

图6：准固态电解质（QSE）在折叠/拉伸状态下的数字照片，QSE隔膜，附着QSE的IDT电极，以及柔性IDT对称软包电池。还包括了IDT对称软包电池在QSE电解质不同弯曲角度下的长期循环性能。

总结展望

本研究开发的IDT/G电极材料为高性能对称水系电池提供了一种新策略。通过将p型和n型氧化还原中心结合在单一分子中，实现了0.62V的电压窗口和139 mAh g−1的可逆容量，以及在2 A g−1下600个循环后79%的容量保持率。结合实验表征和理论计算，证实了质子耦合化学在电极材料中实现了H+的可逆吸附/脱附。此外，准固态电解质（PAM-QSE）的应用进一步提升了电池的电化学性能，实现了在2 A g−1下1000个循环后78%的容量保持率。这些成果为开发可持续和高性能的质子电池开辟了新途径。

文献信息

标题：Proton-Coupled Chemistry Enabled p–n Conjugated Bipolar Organic Electrode for High-Performance Aqueous Symmetric Battery期刊：Advanced Functional MaterialsDOI：10.1002/adfm.202401001