金属所JACS：低温锂金属电池溶剂化电解质的设计

由于供氧溶剂的电负性很强，锂金属电池面临着界面电荷转移缓慢以及锂金属负极与电解质之间的副反应等问题。这些因素限制了锂金属电池在低温下的可逆性和动力学性能。

在此，中国科学院金属研究所李峰团队采用了一种非溶解性助溶剂来削弱醚类溶剂中供体氧的电负性，从而使阴离子供体参与到 Li+ 的溶剂化结构中。该策略大大加快了 Li+ 的去溶剂化过程，并减少了溶剂对界面传输和稳定性的副作用。所设计的阴离子聚集电解质具有独特的对温度不敏感的溶剂化结构，可使锂金属负极在室温和-20 ℃条件下获得较高的平均库仑效率。在室温、-20 ℃和-40 ℃条件下循环150次后，高负载LFP||Li电池显示出100%的容量保持率，具有很高的可逆性。实用的1 Ah级LFP||Li软包电池在室温下充电和在-20 ℃ 和 -40 ℃ 下放电时，容量分别为室温下的 81% 和 61%。

图1. 温度降低过程中的溶剂化结构演变行为

总之，该工作为了在实际条件下提高低温锂金属电池的性能，作者开发了一种对温度不敏感的溶解电解质。研究证明，非溶解性共溶剂和醚基溶剂之间的分子界面互作用可以削弱供体醚氧的电负性，并在温度降低时获得对温度不敏感的阴离子聚集溶解。该种策略有助于锂金属负极在低温下实现快速稳定的界面传输，使用所提出的电解液对高负载 LFP||50 μm 锂电池进行的电化学测试表明，在室温、-20 和 -40 ℃ 下循环 150 次以上，电池具有高度可逆的循环性能。此外， 1 Ah 级 LFP||Li 软包电池在-20 和-40 ℃下均表现出优异性能。因此，该项工作为设计低温电池的电解质展示了一种新策略。

图2. 低温限制因素与锂金属电池的电化学性能

Designing Temperature-Insensitive Solvated Electrolytes for Low-Temperature Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c01735