研究概述
表面驱动的电容存储增强了倍率性能和循环性能,从而提高了高功率电极材料和快速充电电池的效能。传统的缺陷工程是一种广泛采用的电容存储优化策略,主要关注缺陷本身对电容行为的影响。然而,由于缺乏合适的材料平台,缺陷周围的局部环境对表面性能的影响很大,长期以来一直被忽视。
基于此,2024年9月11日,东南大学孙正明教授/陆成杰、中国科学技术大学周敏特任教授在国际顶级期刊Advanced Materials发表题为《Pushing Theoretical Potassium Storage Limits of MXenes through Introducing New Carbon Active Sites》的研究论文。
在此,作为概念验证,研究人员将典型的Ti3C2Tx MXene作为模型材料,因其金属导电性和可调的表面性质,可以满足电容型电极的要求。
通过密度泛函理论(DFT)计算,作者预测了具有调节局部原子环境的MXenes的潜力,并在孔隙附近引入了新的碳位点,从而激活了电化学惰性表面,达到了MXenes创纪录的理论钾存储容量(291 mAh g-1)。
这一假设是通过亚层内的化学剪刀进行原子裁剪实现的,从而暴露出新的sp3杂化碳活性位点。由此产生的MXenes展示了前所未有的倍率性能和循环稳定性。值得注意的是,碳暴露程度较高的MXenes的容量超过了200 mAh g-1,创下了历史新高,并且在20 个月后容量保持率仍高于80%。
这些发现强调了调节缺陷周边环境的有效性,并为未来的高性能电极设计指明了方向。
图文解读
图1:理论容量与原子孔环境的关系
图2:不同碳暴露MXenes的制备与形貌
图3:原位测试与动力学分析
文献信息
Pushing Theoretical Potassium Storage Limits of MXenes through Introducing New Carbon Active Sites, Advanced Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adma.202408723
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