尿素合成的“大变局”：西安交大团队，效率和选择性双突破！新发JACS！

电催化还原CO2和NO3–合成尿素是一种非常理想但具有挑战性的反应，其瓶颈是CO2和NO3–还原中间体的C-N偶联。特别是CO2多电子还原中间体的不确定性，严重影响涉及多个电子和质子转移的C-N耦联过程的选择性和活性。

2025年3月4日，西安交通大学欧鸿辉研究员、杨贵东教授在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表题为《Tailoring Activation Intermediates of CO2Initiates C-N Coupling for Highly Selective Urea Electrosynthesis》的研究论文，Chao Zhao为论文第一作者，欧鸿辉研究员、杨贵东教授为论文共同通讯作者。

欧鸿辉，西安交通大学研究员，博士生导师。2014年获得河南师范大学学士学位，2019年博士毕业于福州大学（师从王心晨教授），2020至2022年在清华大学化学系从事博士后研究工作（师从李亚栋院士/王定胜教授），2023年进入西安交通大学担任特聘研究员。

欧鸿辉研究员主要从事光、电催化剂的结构设计、以及反应器设计等催化反应过程强化研究, 主要聚焦于固氮、固碳、以及水分解等反应过程。迄今为止，以第一作者和通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等国际顶级期刊发表研究论文20余篇，并参编英文著作2章。

杨贵东，西安交通大学教授、博士生导师，西安交通大学化工学院院长，国家重点研发计划项目首席科学家，全国石油和化工优秀科技工作者，陕西省能源化工过程强化重点实验室主任，陕西省化工资源低碳转化与高效利用“一带一路”联合实验室主任。入选教育部青年长江学者、王宽诚青年学者、陕西省青年科技新星等人才计划，荣获陕西省自然科学奖一等奖（第一完成人）、中国石油化学联合会技术进步一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术创新奖等奖项。

杨贵东教授致力于变革性氨合成成套技术开发以及高品质碳质吸附材料成套制备技术研发，以第一作者或通讯作者在Nat. Commun.，Angew. Chem.，Adv. Mater.，Chem. Eng. Sci.等高质量期刊发表论文100余篇，累计被引10000余次，15篇论文入选ESI热点论文和高被引论文。

在本文中，作者提出了一种新型串联催化剂（RP-AuCu），其在红磷上具有两个兼容的单原子活性位点（金Au和铜Cu），能够高效地将CO2和NO3–转化为尿素。

实验和理论预测结果证实，红磷上的金活性中心促进了CO2分子与红磷之间的电子转移，从而调节CO2活化中间体以产生具有亲电性的*COOH。

此外，红磷上的Cu活性中心可以增强*COOH对*NH2的亲电攻击，从而促进C-N键的选择性形成。

因此，RP-AuCu催化剂在-0.6 V下表现出22.9 mmol gcat-1h-1的尿素产率和88.5%的法拉第效率（FE），代表了电催化尿素合成的最高水平之一。

本工作加深了对C-N偶联机制的理解，并为高效和可持续生产C-N化合物提供了一种有趣的催化剂设计方法。

图1：RP-CuAu催化剂的制备与表征

图2：RP-CuAu催化剂的X射线吸收光谱（XAS）表征

图3：RP-CuAu催化剂的电催化性能测试

图4：原位光谱分析

图5：理论计算与反应机理

综上，作者开发了一种基于红磷的双金属单原子催化剂，通过在红磷上负载Au和Cu两种单原子活性位点，实现了高效电催化还原CO2和NO3-合成尿素。

研究通过实验和理论计算揭示了Au和Cu位点在调控CO2活化中间体和促进C-N键偶联中的协同作用机制。

该成果不仅深化了对C-N偶联机制的理解，还为高效和可持续生产尿素及其他含氮化合物提供了新的催化剂设计思路，展现出在工业电催化合成中的巨大应用潜力。

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