【Chem. Sci.】面向结构复杂高分子材料的逆向设计：结合计量比与链结构的共聚物生成

文章信息

作者

：Gabriel Vogel, Jana M. Weber

单位

：代尔夫特理工大学 智能系统部

期刊

：Chem. Sci.（Chemical Science），2025，Vol.16, p1161–1178

DOI

：10.1039/d4sc05900j

关键词：高分子逆向设计、生成模型、共聚物、变分自编码器（VAE）、链结构、光催化产氢

🧩 一句话摘要

本文提出了一种全新的图–字符串变分自编码器（Graph-to-String VAE），能够生成并优化包含单体计量比与链结构信息的共聚物，在氢能光催化剂设计中表现出超越传统数据集候选材料的性能。

研究背景与科学问题

瓶颈

：传统的聚合物研发依赖专家经验与反复实验，探索庞大的结构空间耗时低效。

挑战

：聚合物不仅取决于单体化学，还涉及单体组合、计量比、链结构与随机性，难以被现有分子表示与生成模型完整刻画。

重要性

：探索高性能聚合物（如共轭光催化剂），对于能源转化（绿氢生产）、电子学、医疗材料均至关重要。

本文聚焦

：如何在生成模型中准确融入单体计量比与链结构，实现覆盖更广化学空间的逆向设计。

技术原理与创新点

新方法

：将图表示（Graph）与字符串表示（String）融合，开发半监督 Graph-to-String VAE。

图表示

：捕捉单体连接方式与概率（链结构、随机性）。

字符串表示

：以 SMILES 结合 stoichiometry/连接概率，便于解码生成。

半监督训练

：可同时利用带标签与无标签数据，解决聚合物领域标注稀缺问题。

创新性

：

生成的不仅是重复单元，而是包含计量比与链结构的完整共聚物体系。

构建连续且有序的潜在空间（latent space），利于性质优化。

与贝叶斯优化（BO）、遗传算法（GA）结合，实现面向目标性质（电子亲和能 EA、电离势 IP）的逆向材料发现。

🧪 实验验证与性能

数据集

：约 4.3 万个共轭聚合物候选分子，含三种链结构（交替/嵌段/随机）、不同单体比例；扩展至 13.8 万数据点（部分无标签）。

生成性能指标

：

重构精度：68%（含计量比、链架构）

有效性：>96%

新颖性：81%

独特性：98%

应用案例

：光催化水分解产氢材料设计

优化目标：最小化 EA，同时保持 IP≈1 eV

结果：GA 与 BO 均找到优于数据集中最佳候选的新型聚合物，GA 效果更突出。

学术贡献

理论突破

：提出首次兼顾计量比与链结构的生成式表示框架。

方法论创新

：开发图–字符串 VAE，适应含部分标注数据的训练场景。

实验结果

：证明模型能在潜在空间中引导性质导向的逆向设计。

应用前景

：为高分子光催化剂、电子/光学功能材料的加速发现提供新路径。

局限性与未来方向

尚未考虑平均链长、分子量分布、加工条件等更高阶因素。

数据集有限，易受单体组合多样性不足的约束。

缺乏适用于聚合物的合成可行性（synthesizability）量化指标。

未来可探索：结合 RL 或进化模型，生成超越训练分布的全新候选材料。

总结

本文为聚合物逆向设计提供了一条突破性技术路线：

建立可逆且表达丰富的聚合物表示

（图+字符串+计量比+架构）；

半监督训练 + VAE 潜在空间优化

，解决标注稀缺问题；

在光催化产氢案例中验证

，新生成材料性能超过已知候选。

这为材料科学家/工程师提供了新的设计工具，未来有望应用于能源、医用材料、智能聚合物等多个前沿领域。

图文赏析

图1合成高分子的结构复杂性：（A）层级结构包含单体结构、组成与链架构；（B）作为随机材料，分子量与链长分布不均。

图2聚合物的图与字符串表示：图表示通过加权边体现单体连接概率，字符串表示包含单体SMILES+计量比+连接概率。

图3半监督 Graph-to-String VAE 框架：图编码器（wD-MPNN） 潜在空间 z Transformer 解码为字符串。

图4数据集示意：9类A单体+682类B单体，三种计量比与链结构，共42966个共聚物候选。

图5随机采样生成的共聚物实例，展示不同结构多样性。

图6-7潜在空间可视化：按单体化学分类、或按EA/IP性质分布，显示良好结构–性质组织性。

图8潜在空间邻域平滑性：从一个种子聚合物出发，邻域结构逐步演变。

图9-10逆向设计候选：GA/BO优化生成的前10个最优聚合物。

图11参数优化前后，候选聚合物EA/IP分布发生偏移，更贴近目标性能区。